中科大曾华凌课题组：二维铁电材料中观察到显著增强体光伏现象 | 前沿用户报道

研究背景及成果

传统光伏器件受限于晶体材料的带隙，其光电能量转换效率存在理论上限（即SQ极限）。近年来研究发现，在非中心对称的晶体材料中普遍存在着被称为体光伏效应的非线性光学现象，即单一组分的晶体材料能在无外场及无空间不均匀性的条件下自发地导致光生电子与空穴分离，从而产生光电流。因其不受晶体材料带隙的限制，有望打破SQ极限，提高光伏器件的能量转换效率，并获得超过材料带隙的光生电压。

目前，体光伏效应的研究主要集中在三维铁电晶体中，包括BiFeO3、PbTiO3等。然而，利用体光伏效应产生的光电流通常较小，为10-10安培量级。近期的理论研究指出，低维材料体系中存在的高电子态密度及能带贝里相相关的移位电流是其中的关键。但是，关于体系维度和样品厚度之间的关系，以及维度的过渡如何影响体光伏效应等，目前尚未有一个非常清楚的图像。

有鉴于此，中国科技大学曾华凌教授课题组在二维范德华层状铁电材料CuInP2S6中开展了体光伏效应的研究，在无外加偏压条件下观察到了显著的自发光电流现象。并利用外电场、入射光场以及温度场等多种外场手段，实现了对体光伏强度的调控，证明二维铁电极化是体光伏增强 效应的主要物理机制。此外，通过改变二维铁电层的厚度，他们非常清晰地演示了体光伏效应的维度过渡过程，并发现基于二维铁电材料的体光伏输出电流密度介于一维和三维体光伏材料之间，这一研究成果暗示了材料维度是发展高效体光伏器件的关键因素之一。这些结果为理解空间反演对称破缺体系中电极化主导的光电转换机制提供了重要的实验证据。相关论文Enhanced bulk photovoltaic effect in two-dimensional ferroelectric CuInP2S6已在Nature Communications上发表。

实验过程

在前述背景下，中国科技大学曾华凌教授课题组基于层状铁电材料原子级厚度和层间弱范德华力相互作用的特点，结合石墨烯与少层CuInP2S6构筑了垂直异质结构，在无外加偏压条件下测量异质结器件的光电流。具体实验步骤如下：

01首先通过机械剥离方式获得薄层的CuInP2S6和石墨烯，利用HORIBA HR Evolution和AFM确认样品厚度及铁电性，再将CuInP2S6和石墨烯堆叠构建异质结器件；

02使用不同功率激发光照射器件，并使用源表对器件进行电学I-V测试，研究体光伏效应与激发光功率的关系；

03保持一定激发光功率，改变激发光照射区域，在无外加偏压条件下对器件进行光电流成像；  

04通过外加极化电压改变CuInP2S6铁电极性方向，并进行I-V测试，获得短路电流与极化电压的关系，研究CuInP2S6铁电性对体光伏效应的影响；  

05制备不同厚度的CuInP2S6并构建器件，利用AIST AFM精确测量其厚度，通过I-V测试探究体光伏效应的维度过渡行为。

检测技术（AFM-Raman）

本研究中，厚度及铁电性的研究是通过HORIBA LabRAM HR Evolution（升级配有AISTAFM）完成：

利用LabRAM HR Evolution探测 CulnP2S6 的拉曼特征峰，确定为CuInP2S6单晶，探测薄层石墨烯的拉曼特征峰，其中两个特征峰强度G模式和2D模式比值约为2/3，确定为双层石墨烯。

进一步利用AFM精确测量 CulnP2S6 厚度，在实验中通过改变CuInP2S6厚度探究体光伏效应的维度过渡效应。

通过AISTAFM对薄层 CulnP2S6 进行PFM测试，得到的压电响应具有回滞，确认CuInP2S6 的二维铁电性。

仪器使用评价

“二维材料的拉曼光谱包含丰富信息，一些二维材料通过LabRAM HR Evolution测试拉曼光谱就能大致判断其厚度，这样方便快捷，如果需要精确测量厚度，利用HORIBA AFM能够比较快速地进行测量。”

曾华凌课题组搭建的纳米拉曼光谱系统

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课题组介绍

曾华凌课题组，主要研究方向是低维物理系统中新奇物理现象的实验探索，包括：低维材料中的电子态结构研究及量子态调控；新型二维半导体的探索及光电性质研究；基于NV色心光磁共振谱的量子测量；纳米光学等。
曾华凌，2011年于香港大学获博士学位，2015年入选国家创新人才计划青年项目，现为中国科学技术大学微尺度物质科学研究中心教授、博士生导师。主要从事实验凝聚态物理领域研究，长期致力于低维物理系统中新奇光电现象的探索，在新型二维半导体中首次实现电子的谷极化，揭示了电子的谷自由度。近年来，主要研究方向为二维材料体系中的激子效应、二维铁电物性以及量子态的光学和电学调控等，以期发现具有实际应用价值的新型功能材料和结构。在 Science、NatureNanotechnology、PhysicalReview X、PhysicalReview Letters、PNAS、AdvancedMaterials、ACSNano、ChemicalSociety Reviews等国际重要学术期刊上发表多篇论文，共被SCI引用5000余次，其中，引用100余次以上的论文7篇，单篇引用   最 高 达2800余次。