等离激元纳腔技术破局二维材料探测难题 拉曼光谱解锁前沿应用新空间

在新材料表征技术与前沿材料研究深度融合的当下，二维材料作为下一代量子器件的核心材料体系，其研究突破始终牵动着仪器设备领域的目光。近期，中国科学院半导体研究所谭平恒研究员团队携手厦门大学任斌教授团队，在等离激元纳腔助力二维材料层间呼吸振动探测领域取得重磅成果，让拉曼光谱这一经典表征技术在前沿材料研究中焕发出全新活力，相关研究成果发表于《光：科学与应用》期刊，为量子器件研发相关的材料表征工作提供了全新技术路径。

二维材料的层间和界面耦合强度，是决定其物理性能的核心因素，而层与层之间微弱的 “呼吸” 振动，更是藏着解读层间、界面耦合的关键信息。但在多层石墨烯、六方氮化硼这类典型二维材料中，层间呼吸振动因电声耦合作用极弱，甚至存在拉曼禁戒现象，在传统拉曼光谱检测中几乎无法被捕捉，这一难题长期制约着二维材料界面物理的研究进程，也成为量子器件材料研发路上的一大障碍。

拉曼光谱凭借无损伤、高精准的特性，早已成为材料表征领域的常规手段，广泛应用于材料晶格振动、表面形貌等研究，而等离激元增强拉曼光谱技术的出现，更是将其探测精度推向了原子层面。此次两大团队的研究，精准抓住了二维材料层间振动空间运动尺度与等离激元纳米腔局域光场的天然匹配特性，创新提出基于金属纳米腔增强层间声子的普适探测方法，成功实现了对层间呼吸振动模式的高灵敏度检测，一举打破了此前的探测瓶颈。

研究团队以多层石墨烯为主要研究对象，在其表面直接沉积纳米尺度的岛状金纳米腔，借助该结构对石墨烯极化率的有效调制，结合表面等离激元共振效应，实现了对多层石墨烯层间呼吸模式信号的显著增强。通过扫描隧道显微镜、透射电子显微镜等专业仪器的表征验证，金纳米腔以岛状结构均匀分布在石墨烯表面；暗场散射光谱中出现的强共振峰，以及 633 nm 激光激发下显著增强的低频拉曼信号，也充分证明了所制备金纳米腔具备优异的等离激元活性，可作为等离激元增强拉曼光谱的有效媒介。实验过程中，团队不仅清晰观测到多层石墨烯中对应面内振动的 G 峰，更发现了一系列随层数变化的新低频模式，经分析，这些模式的频率远高于已知层间剪切模的最高频率，证实其正是来源于多层石墨烯的层间呼吸振动。同时，研究还首次发现等离激元可调制振动模式的偏振特性，突破了传统拉曼选择定则的限制，进一步拓展了拉曼光谱的探测边界。

此次研究的重要价值，不仅在于实验层面的技术突破，更在于构建了定量理论模型，为技术的落地应用提供了坚实的理论支撑。团队在传统层间键极化率模型的基础上，引入电场和极化率调制效应，创新提出电场调制层间键极化率模型，该模型同时考量了金纳米腔对石墨烯界面极化率的调制作用，以及其所产生的强局域等离激元电场，成功复现了金纳米腔 / 多层石墨烯体系中呼吸模的强度分布规律。为验证该探测方法的普适性，团队还选用银纳米腔开展实验，并通过改变退火温度制备出不同形貌的纳米腔进行测试，均取得了良好的增强探测效果，为该技术在各类范德华异质结界面表征中的广泛应用奠定了基础。

从仪器设备应用与材料研究结合的视角来看，这一研究成果的落地，不仅突破了弱电声耦合或拉曼禁戒体系中层间呼吸模的表征瓶颈，更标志着二维材料层间声子探测正式进入 “增强可量化” 阶段。团队研发的金属纳米腔 “信号放大器” 策略，让拉曼光谱技术在这类此前难以探测的材料体系中拥有了全新的检测能力，而电场调制层间键极化率模型的建立，更从理论层面为拉曼光谱仪的探测参数优化、相关实验设计提供了可靠依据，为仪器设备的功能升级指明了新方向。