利用二维的二氧化硅纳米片构建强金属-载体相互作用稳定铜颗粒

1. 文章信息

标题：Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO2 with Strong Metal–Support Interaction

利用二维的二氧化硅纳米片构建强金属-载体相互作用稳定铜颗粒

页码：2104972，DOI：10.1002/advs.202104972

2. 文章链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972

3. 期刊信息

期刊名：Advanced Science

ISSN：2198-3844

2020年影响因子：16.806

分区信息：中科院1区Top；JCR分区（Q1）

涉及研究方向：材料科学

4. 作者信息：第 一作者是浙江大学材料科学与工程学院博士生王胜华和清华大学化工系博士后冯凯。通讯作者为浙江大学硅材料国家重 点实验室孙威研究员以及清华大学化工系颜彬航副教授。

5. 文中所述设备由北京中教金源科技有限公司提供：CEL-GPPCM,

文章简介： 

很多铜基催化剂的高温稳定性不高，限制了它们的实际应用。由于载体的高丰度、低成本和成熟的制备工艺，Cu/SiO2基催化剂是众多铜基催化剂中最受瞩目的一种。之前已报道的稳定性优良的Cu/SiO2基催化剂的制备方法涉及腐蚀性氨气的蒸发、pH的精细调控以及表面活性剂的使用，且这些催化剂的使用温度大多低于350℃，它们在更高温度下的稳定性依然是个未知数。因而开发低成本、易加工的具有高温稳定性的Cu/SiO2催化剂依然是个难点。

浙江大学材料学院硅材料国家重 点实验室孙威和合作者针对这一问题利用二维硅构建了一种耐高温的Cu/2DSiO2催化剂：通过CuCl2乙醇溶液对CaSi2进行剥离，原位生成了硅纳米片包夹铜颗粒的结构。通过对该结构进行煅烧，更是能在铜颗粒表面形成一层氧化膜，大大提高了其热稳定性。该Cu/2DSiO2催化剂在500℃的逆水煤气变换（RWGS）反应中连续工作54小时活性都没有下降。调整空速和反应气氛可以进一步提高活性，达到近40%的转化率或每小时几个摩尔每克铜的活性。相关结果发表在Advanced Science上。

由CuCl2与CaSi2反应得到的Cu/2DSiO2催化剂可以形成包夹结构以及单质Cu和单质Si的界面，使得它们在后续的高温氧化过程中更容易发生缔合，形成强金属-载体相互作用，从而大大提高了它们的高温稳定性。而在二维硅上浸渍Cu前驱体得到的Cuim/2DSiO2基催化剂由于一部分铜不能处于硅纳米片层间，从而就失去了包夹结构的限域作用，这部分铜在高温下发生了团聚，催化剂的稳定性下降。而在普通SiO2上浸渍Cu前驱体得到的Cuim/SiO2基催化剂由于完全失去了包夹结构，所有的铜均处于载体的外表面，从而在高温下发生了很严重的团聚，活性下降迅速。相信这个工作也可以为其它高温稳定的金属/2DSiO2基催化剂的设计提供一些参考。

文章DOI : 10.1002/advs.202104972，原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972  

PS:  非原创

设备介绍：
CEL-GPPCM微型光热催化微反系统适用于光热协同催化、光催化催化剂的评价及筛选，可做光催化的反应动力学、反应历程等方面的研究。主要应用到高温光热催化反应，光热协同催化，具体可用于半导体材料的合成烧结、催化剂材料的制备、催化剂材料的活性评价、光解水制氢、光解水制氧、二氧化碳还原、气相光催化、甲醛气体的光催化降解、VOCs、NOx、SOx、固氮等领域。

400mm（宽）*700mm（高）*700mm（深）

  系统采用石英反应器，可满足透光的要求，能进行高温的实验。系统采用加热炉给反应器加热，可保证反应过程中温度的稳定。

系统设计为三条气路进料，配有1路气体吹扫，同时预留1路液路接口（可定量加入所需液体原料）。系统包括：进料稳流系统、反应恒温系统，产物收集系统、控制系统。

系统柜体采用铝型材制作，采用配套的螺栓、螺母固定件，美观大方，维修拆卸方便。与管线连接处采用双卡套接头，更换反应器即可做高压实验和常规热催化反应。

技术参数：

1、进料系统：3路反应进气（可扩展至4路），默认流量100mL/min；气体流量控制精度：±1%；配有1路吹扫气；配有1路液路接口。统装有配气出口，可单独做为配气系统使用。

2.反应器 ：操作压力：微正压（主要用于克服系统的压力降）；设计温度：≤800℃，配程序控温，开式加热炉；设计压力：常压, <0.6Mpa，反应区可恒定压力；催化剂装填量：0.1mg---10mg；材质：石英玻璃。

3.参数指标：压力显示精度：±0.01MPa；温度显示精度：±0.1℃；温度控制精度：±1℃；流量控制精度：±1%F.S

4.控制系统：系统采用控制模块加触屏计算机（含）联合控制，在触屏计算机上可实现100%仪表功能操作如实时读取测量值、给定值、设置参数、自动/手动切换、启动运行/停止程序，并具备数据存储和导出功能。

5.过程监视控制：实现对反应器的温度、气体流量的控制和显示。实现对反应过程中压力和反应器床层温度的监视。

6.实现对温度、压力的越限报警及连锁安全保护。温度为两级报警，温度高于第 一设定值时声光报警，高于第二设定值时自动停止加热；压力高于第 一设定值时声光报警，高于第二设定值时停止进料。

7.现场显示：反应器进口设有1块精细压力表，用于实时显示当前反应器的反应压力，同时匹配数显压力传感器控制屏显示。

8.控制界面：控制界面有带控制点的控制流程图、参数设置表、程序升温设置、报警窗口、历史数据以及各控制点的实时曲线和历史曲线，历史曲线保留时间永 久。