Nature Communications | 亚5nm针尖支撑半悬浮态等离激元超表面的超快纳米光机操纵研究

研究背景

纳米光机械系统是指通过光诱导的电磁力、热应力、辐射压力或梯度力驱动纳米结构运动或机械振荡的能量转换系统。 由于其精确可控的光学谐振和机械振荡响应特性，它们广泛应用于全光学应用。 它在机械操纵、光信号处理、超灵敏机械传感、声子量子操纵等方面具有巨大的应用潜力。 随着光学超结构材料相关领域的日益发展，基于纳米超结构和超表面的纳米光机超结构系统NOMS也得到了迅速发展。 得益于灵活丰富的光场控制能力，NOMS可以实现定制的超快可重构纳米全光机操控和高效的瞬态光机调制。 尽管NOMS相关研究取得了一系列阶段性突破，但NOMS仍面临一些根本性挑战。 首先，NOMS的驱动受到光能、机械能、热能损失等多种能量损失的制约，导致系统能量转换效率极低； 其次，NOMS在高能脉冲激光作用下的非辐射损耗很容易导致上部结构损坏和瞬态光学性能下降。 因此，实现低损耗和高光机械性能稳定性的NOMS对于开发新型纳米光机械研究系统至关重要。

介绍

基于NOMS相关研究领域存在的重大科学问题，厦门大学杨志林教授团队与汕头大学李明德教授团队合作，利用引导自组装技术成功设计并制备了亚5nm尖端支撑超声纳米结构和感应耦合等离子体蚀刻工艺。 高度均匀的半悬浮纳米光机械超表面（Tip-supported Nano-optical Mechanical Metasurface，TSNOMS），这种超表面的均匀性可以达到平方厘米量级。 小于5 nm尖端支撑的半悬浮超表面有效提高了脉冲激光光机系统的近场能量耦合效率，同时最大限度地减少了结构的机械能和热能损失，最终达到了目的超快全光学光力学。 控制过程中光机转换效率大大提高，有效振荡时间提高了近两个数量级。 相关成果以“Gigahertz Optoacoustic Vibration in Sub-5 nm Tip-supported Nano-opticmechanical Metasurface”为题发表在《Nature Communications》上。

创新研究

TSNOMS 的高质量超快光机械调制，测试中使用的泵浦光波长为311 nm，光斑直径为1 mm，泵浦功率密度为193.8 μJ/cm2。 与正常情况下的瞬态信号不同，TSNOMS测试得到的瞬态频谱中存在明显的周期性振荡信号。 通过COMSOL有限元数值模拟软件中的结构力学模块计算可知，图2a-c瞬态频谱中的周期性超快振荡信号源于TSNOMS固有的周期性机械变形对探测光的周期性调制在脉冲激光作用下（数值模拟结果见图2e、f）。 通过数值拟合结果可知，结构的两种机械振动模态对应的频率高达5.27 GHz和0.71 GHz。 高频振荡模式和低频模式对应的振荡周期分别为＝190ps和＝1360ps。 两种振荡模式的弛豫时间分别为 =2240 ps 和 =4500 ps。 通过振荡周期T和振荡弛豫时间==37可以得到高频模式的品质因数。值得一提的是，该值是迄今为止基于超结构和超表面系统的光机械谐振器的最大值。 TSNOMS在450~830 nm光谱范围内的瞬态反射光谱，延迟时间为7000 ps。 (b) 785~830 nm光谱范围内的瞬态反射光谱和792 nm处的ΔR/R动态谱线。 (c) 630 至 668 nm 的瞬态反射光谱和 629 nm 的 ΔR/R 动态光谱。 (d) 629 和 792 nm 处 ΔR/R 的快速傅立叶变换 (FFT) 谱。 (e) 纳米孔边缘点处采样位移的模拟光谱（由红点表示）。 (f) 选定频率下机械特性模式的仿真结果。

TSNOMS多通道能量损失机制

在本研究中，作者将TSNOMS与单晶硅衬底支撑的纳米孔阵列进行了比较，并从理论上和实验上综合分析了两种系统在光能、热能和机械能三个能量通道中的能量转换效率。 图3a为相同测试条件下TSNOMS和纯硅衬底支撑的金纳米孔阵列获得的瞬态动态谱线。 与TSNOMS相比，在纯硅基底支撑的金纳米孔超表面上几乎观察不到周期。 振荡瞬态信号。 为了阐明造成上述差异的原因，通过光学测试和多物理场模拟计算，详细分析了TSNOMS中光能、热能和机械能损失对样品光力学性能的影响。 在光能损失方面，在TSNOMS和纯硅衬底支撑的超表面上进行了稳态反射光谱测试（见图3b）。 与硅衬底支撑的超表面相比，TSNOMS表现出明显的光学共振吸收谷。 这意味着TSNOMS具有更强的将脉冲激光的能量耦合到光机系统中的能力，从而最大限度地减少系统中光能的损失； 在热能损失方面，我们通过COMSOL的固体传热模块进行了两次计算。 衬底支撑形式的超表面结构的内部温度随时间变化（如图3c所示）。 单晶硅衬底支撑的超表面温度在0~200 ps的时间范围内随时间延迟迅速降低，而TSNOMS在0~200 ps的时间范围内始终保持较高的结构温度。 图3d显示了两种结构在200 ps时刻的结构温度分布。 可以发现，在结构2中，大量热量从金纳米孔阵列转移到硅衬底。 结构1中，由于亚5nm硅尖端的支撑，超表面与硅衬底的直接接触面积大大减少，从而最大程度地避免了TSNOMS的热能损失； 在机械能损失方面，我们通过COMSOL结构力学模块模拟计算了相同预应力下两种结构的几何应变（见图3e、f）。 在相同预应力条件下，亚5 nm尖端支撑超表面（结构1）具有最高的应变率，这表明在相同脉冲应力下，亚5 nm尖端支撑超表面具有最低的机械能损失。 因此，根据上述三个能量损失通道的实验和数值理论分析结果可以看出，亚5nm尖端支撑的半悬浮超表面结构的设计可以最大限度地减少光机系统的能量损失。 因此，这种半悬浮上部结构的设计策略可以最大限度地发挥光机械超表面的力学性能和光学调制能力。

最后，作者进行了多方面的测试来评估TSNOMS在极端测试条件下的性能稳定性。 为了评价样品在低温环境下光机械性能的稳定性以及高能脉冲激光长期作用下原位循环测试的稳定性，进行了瞬态真空低温光学测试使用插件对样品执行 80 K 和 300 K 的温度循环。 位测试。 图4a显示了样品在从低温到室温的多次原位循环测试下的瞬态光机械振荡FFT谱。 从测试结果可以看出，样品的光机性能在五次低温循环原位测试过程中始终保持高度的稳定性。 这种在低温和大温差测试环境下稳定的光机性能，使得将其用于低温极端环境下的超灵敏光机传感成为可能。 此外，通常由于非辐射损失，金属纳米结构在高能脉冲激光作用下很容易造成样品的结构损伤和光机械性能下降。 然而出乎意料的是，图4a中TSNOMS的谐振频率和半峰宽度在10次亚原位测试后几乎没有明显变化，这意味着样品在高能脉冲激光长时间作用。 为了阐明 TSNOMS 具有如此高测试稳定性的原因，COMSOL 的波动光学模块与双温度模型耦合，计算了 311 nm 泵浦下 TSNOMS 的热分布（如图 4b 所示）。 从仿真结果可以看出，311 nm泵浦光对超表面的瞬时加热是非局域且均匀的加热。 这种非局域耦合效应最大程度地避免了表面等离子体共振引起的高度局域态。 化学加热造成的结构损坏。

应用及前景

该工作通过低成本、大面积的纳米阵列结构制造工艺，成功设计并制备了由亚5nm尖端支撑的超高均匀性半悬浮纳米光机械超表面，巧妙地实现了从光能到光能的低损耗。机械能。 传输，这种多通道能量耗尽的纳米光机系统的设计思想可以扩展，以提高当前大多数光机系统的性能。 同时，这种半悬浮光机超表面的结构设计策略将推动稳态超材料向超快可重构方向发展，并将进一步促进光机系统的高度集成。