大幅提高光催化活性的N-掺杂碳点/大孔二氧化钛复合材料（N-

【概述】本文首次将m‑TiO2与N‑CDs复合，获得了一种新型的协同助催化剂（N‑CDs/m‑TiO2） 。以亚甲蓝（MB）为模拟污染物研究了光催化性能。发现独特的 3D 互连多孔结构不仅显着增加了表面积，而且提供了高密度的可访问活性位点，从而促进了质量和电荷转移过程。此外，由于N‑CDs优异的转换发光特性，所获得的N‑CDs/m‑TiO2具有显着增强的光吸收能力，同时能带隙大大降低。辐照180 min后，N‑CDs/m‑TiO2对MB的脱色率为99.59%，远高于TiO2和m‑TiO2。显着增强的光催化性能归因于 N‑CDs 敏化和独特的多孔结构之间的协同作用，使其在实际废水净化中具有广阔的应用前景。

简介

       如今，环境污染和能源短缺是许多国家面临的两大挑战。越来越多的人担心，工业化的快速发展不仅会加速能源消耗，而且会导致有毒和难降解有机污染物的大量产生，对人类的健康构成威胁。因此，在过去的几十年里，人们在以下方面做出了很大努力开发先进的技术来处理含有难降解有机污染物的废水处理技术。这些这些方法主要包括电化学氧化法，5-8芬顿降解，9-12生物降解，13-15和光催化技术。16-20尤其是光催化技术被认为是降解这些特别是光催化技术被认为是降解这些有害有机污染物的有前途的方法，因为太阳能作为一种取之不尽、用之不竭的环境友好型能源资源。一般来说，光催化的效率取决于你所使用的光催化剂的类型，因为不同的光催化剂的光催化活性不同。表现出明显的差异。近年来，作为光催化剂的半导体，包括TiO2,CdS、ZnO、WO3、ZnS等，由于其优越的光催化性能，已成为研究的重点。21-26 其中，TiO2因其较高的光催化性能吸引了大量的研究关注。其中，TiO2因其高的光催化活性、无毒、低成本和和良好的稳定性而引起了人们的极大关注。TiO2已被应用于各种技术领域，如光催化氢气进化、光电转换、废水处理和能源储存。27-34TiO2的带隙很宽，为3.2eV，对应于387纳米的紫外线，也就是说，只有一小部分的阳光可以被有效吸收。因此，高活性的电子和空穴产生了高度活跃的电子和空穴。一般来说，空穴可以从OH-和H2O中捕获电子，从而形成一个羟基自由基（-OH），而电子能够吸收催化剂表面的O2，从而产生活性的超氧自由基（-O2-）。最终，这些生成的氧化剂会将难降解的有机化合物降解为小分子，如二氧化碳（CO2）和水（H2O）。然而，TiO2光催化剂对太阳光的有效利用只占3％。光催化剂对阳光的有效利用只占3-5%，因为它的带隙很宽。此外，光产生的电子和空穴容易重新结合，因此限制了其实际应用。为了解决这些问题，TiO2通常以其改性的形式被使用。如掺入金属和非金属元素，创造一个特殊结构或形态，与其他半导体耦合，使量子点敏化，以及许多其他方法。35-38多孔结构可以大大增加表面积，并同时增强漫反射，这种材料可以在多重散射方面充分吸收光，因此被广泛应用于污染物的光催化降解。多种合成已经开发了多种合成技术来制造多孔TiO2。。例如，通过优化电纺室的湿度，Aghasiloo等人通过优化电纺室的湿度，成功合成了新型多孔TiO2纳米纤维（NFs）39。在这项工作中，所制备的新型TiO2催化剂的表面积为128平方米g-1，是TiO2纳米纤维（60 m2 g-1）的2.13倍。此外，它对亚甲基蓝（MB）和对亚甲基蓝(MB)表现出优异的降解性能。该材料的降解效率超过70%，大大超过了TiO2纳米纤维。Azimirad和他的合作者们制备了分层的多孔的TiO2纳米复合材料，使用两种不同的方法进行比较：旋涂技术和电泳技术。40 Zhao等人提出了一种新的方法来制备TiO2粉末，其催化活性显著提高。41 在这项工作中，所获得的TiO2光催化剂具有独特的介孔结构，其比比表面积高达130.940 m2 g-1。这是用传统的溶胶-凝胶法，结合随后的冷冻干燥过程合成的。因此，多孔TiO2有利于增强光散射并同时提高辐照利用率，从而促进其光催化作用。量子点敏化是另一种有效的方法来提高提高TiO2的光催化性能。然而。有毒的重金属离子占了已经报道的量子点的大部分，对环境是有害的。最近，直径小于10纳米的碳点（CD）作为新的成员被报道。它是由一个准离散的球状核心和表面功能团组成。CD拥有几个著名的的优势，包括来源丰富、成本低、无毒性。和易于制备。根据我们以前的工作，42在CD中加入杂原子不仅可以提高荧光特性，而且还可以极大地改善电性能，这使它们成为理想的候选材料，用于光催化和电催化应用的理想选择。一般来说，将TiO2与CD或掺杂的CD耦合可以提高光催化性能，因为有几个潜在的影响。1）碳点的近红外特性能够拓宽TiO2的可见光吸收范围，同时促进其光收集能力。2）CDs的上转换或下转换荧光特性允许TiO2在光照下产生更多的电子和空穴。(3）CD作为电子转移的媒介。它促进了电子-空穴对的分离效率。Zhang等人报道了采用无机沉淀法将CQD和TiO2使用无机沉淀-沉淀法43。在协同作用下，TiO2的光催化性能得到了显著的提升，在光照下对甲基橙的去除率达到91.04%。因此，CD敏化TiO2可以大大促进其光催化活性。然而，据我们所知，有关CD敏化的研究N-CDs/微孔TiO2纳米复合材料的合成和光催化活性的调查。纳米TiO2的合成和光催化活性的研究仍未见踪影。

祥鹄仪器在文献中的使用过程

N-CDs的制备。N-CDs是通过以下方法合成的微波辅助的水热策略。通常情况下，将1.0克柠檬酸（CA）和0.9378克尿素（U）溶解在20摄氏度的水中。20mL的N,N-二甲基甲酰胺（DMF）中，在搅拌和随后进行超声处理。该混合物被转移到一个微波容器中的PTFE高压釜（XH-8000Plus, Beijing Xianghu Science and Technology Development Co,Ltd., 中国），在180℃下进行20分钟，温度提升速度为15℃/分钟。温度上升速度为15℃/min-1。之后，得到的产品冷却到室温并进行在分子量为3500的条件下透析48小时。最后，透析后的产品被冷冻干燥和研磨以供进一步使用。

结论

       综上所述，我们成功地制备了一种高效的助催化剂，即N-CDs/m-TiO2，并将其用于降解甲基溴。显著提高了光催化活性。在这里，NCDs是通过一个简单的一步水热法合成的，随后与m-TiO2复合组成，采用溶胶-凝胶法，结合PS微球作为模板，以获得最终的N-CDs/TiO2复合材料。对于m-TiO2来说，它具有独特的大孔结构，这增加了表面积，并为光电池提供了丰富的活性位点。此外，NCD的纳米结构使其与m-TiO2很好地复合在一起，极大地提高了光催化性能。由于N-CDs的转换发光特性，它的加入也可以缩小的能带间隙。令人印象深刻的是，经过在光照180分钟后，所制备的NCDs/m-TiO2显示出对甲基溴的卓越的光催化性能。脱色率达到99.59%，这远远超过了纯TiO2和m-TiO2的性能。总的来说，本发明目前的协同催化系统扩大了TiO2的实际应用范围，并同时提供了一种新的催化剂。发展了TiO2的实际应用，同时为合理设计高效的光催化系统提供了一种新的方法。处理含有难降解有机污染物的污水。