3D自支撑分子催化剂用于电催化分解水研究

近日，来自陕西师范大学的科研工作者利用3D自支撑电极与分子催化剂结合，并将其用于电催化研究，相关工作发表在Angewandte上。 

分子催化剂已被证明能够效地电催化水分解产氢HER，水分解产氧OER和氧气还原反应ORR。研究分子催化剂可以更好地理解反应机理和催化剂构效关系。虽然分子催化剂具有较好的电催化活性，但与固态催化材料相比，分子催化剂难以在电极上固定、催化活性不高（反应电流密度小）、通常使用有毒的有机溶剂、均相体系不易回收、稳定性不足，制约了其在实际应用中的推广。

将分子催化剂集成到电极材料上具有非常重要的意义。非贵金属 3D 自支撑纳米阵列电极具有诸多优势：（1）垂直生长的纳米阵列能大大提高材料比表面积、暴露活性位点，利于电解质扩散和气体释放；（2）纳米阵列能够在不同导电基底上原位生长，避免使用粘结剂；（3）原位生长的纳米阵列有利于电子传输，可提高电极导电性，同时防止催化剂剥落，提高催化剂稳定性；（4）非贵金属能够大幅降低催化剂成本，从而促进其商业化应用。

论文作者首先利用水热合成和氢还原法在钛网上构建了Fe3O4纳米棒阵列，作为3D自支撑电极，然后利用点击化学方法化学共价键偶联分子催化剂，并将其用于电催化分解水研究。结果表明，分子催化剂在0.1 M磷酸缓冲溶液中显示出很好的OER（η10 mA/cm2=510 mV）和 ORR（E1/2=0.57 V vs RHE）性能。更重要的是，其OER转化频率TOF=0.11 s−1（η=510 mV）高于固体材料催化剂两个数量级，具有更高的原子利用率。

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