一、成果简介
零维(0D)杂化金属卤化物具有独特的组成和结构可调性,是一类新兴的发光材料,但其中的近红外(NIR)发射材料迄今尚未被开发。
本研究提出了三种新型0D杂化锑氯化合物[Sb2Cl8]2−二聚体,具有不同寻常的室温宽频近红外发射,最 大发射波长可达1070 nm。光致发光研究和密度泛函理论计算表明,发射源于高度局域化的激子,这些结构中的受限[Sb2Cl8]2−二聚体具有低对称性和较大的结构自由度。这些杂化锑氯与[Sb2Cl8]2 -二聚体扩大了0D金属卤化物中新型近红外材料的范围。
概述图 三种零维杂化锑氯表现出不寻常的室温近红外(NIR)发射。(C16H36P)SbCl4的最 大发射峰达到1070 nm。光致发光研究和密度泛函理论分析表明,近红外发光源于高度局域化的自捕获激子,这些激子局限在结构中的边缘共享[Sb2Cl8]2−二聚体中
二、图文导读
Scheme 0D杂化金属卤化物中单个卤化锑多面体的几何结构。[Sb2X7]−和[Sb2X8]2−二聚体分别由两个面共享和边共享[SbX5]2−单元组成; [Sb2X9]3−、[Sb2X10]4−和[Sb2X11]5−二聚体分别由两个面共享、边共享和角共享[SbX6]3−单元组成; [Sb3X12]3−三聚体由三个面共享的[SbX6]3−单元组成; [Sb4X18]6−四聚体由四个边共享和角共享[SbX6]3−单元组成
图1 a)化合物1、2和3的晶体结构,沿1和2的[010]结晶方向观察,3的[001]结晶方向观察。放大后的[Sb2Cl8]2−二聚体表明轴向锑原子之间存在不同程度的排斥;b)在350、345和335 nm激发下,1(暗青色)、2(黄色)和3(红色)的归一化RT PL和PLE光谱
图2 a-c)化合物1、2和3在335、310和328 nm激发下的归一化PL光谱分别在RT和50 K下显示了单态和三态STEs发射;d)这三种化合物中单态和三态结合激子态光物理过程的构型坐标图,包括光学吸收和跃迁、晶格畸变(LD)以及系间窜跃(ISC)
图3 a)化合物2中单线态和三线态STEs发射的简化构型坐标图。曲线和直箭头分别代表势能曲面和光学跃迁;b)单态STE态和c)三态STE态的自旋极化态密度(DOSs)
三、论文信息
Highly Distorted Antimony(III) Chloride [Sb2Cl8]2− Dimers for Near-Infrared Luminescence up to 1070 nm
Binbin Su,Shining Geng,Prof. Zewen Xiao,Prof. Zhiguo XiaFirst published: 23 June 2022 https://doi.org/10.1002/anie.202208881
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