具有局部变化机械性能的双网络颗粒弹性体的 3D 打印

软执行器和机器人设计的快速进步需要新型软材料，其机械性能可以在短长度范围内改变。 弹性体可以配制为高度可拉伸或相当坚硬的材料，因此对这些应用很有吸引力。 它们最常见的铸造方式是使其成分在短长度范围内无法改变。 直接墨水书写（DIW）是一种可以在数百微米长度范 围内局部改变弹性体成分的方法。 不幸的是，在没有流变改性剂的情况下，大多数弹性体前体无法通过 DIW 进行打印。 这里介绍了可 3D 打印的双网络颗粒弹性体 (DNGE)，其极限拉伸应变和刚度可以在前所未有的范围内变化。 利用这些材料的 3D 打印能力来生产弹性体手指，其中包含被柔软皮肤包围的刚性骨骼。 类似地，利用基于微粒的前体的流变特性来铸造具有局部变化的刚度的弹性体板，这些板以预定的方式变形和扭曲。 这些 DNGE 预计将为下一代智能可穿戴设备、应变传感器、假肢、软执行器和机器人的设计开辟新途径。

引言 应用的主要特点是需要具有高极限拉伸应变的软材料，以 便它们可以拉伸和变形，同时又具有足够的刚性来操纵物体 。[10-12]为了实现这一目标，这些应用需要具有机械性能的 材料 因地制宜。 弹性体是一种具有吸引力的材料类别，可以设计为具有高极限拉伸应变，它是一种共价交联疏 水性聚合物的 3D 网络。[2,13–15] 弹性体的 刚度与其交联密度成正比。 然而，交联密度的 增加通常伴随着极限拉伸应变的降低。 如果弹 性体被设计为双网络甚至多网络系统，其中第 一个承载网络相当坚硬，而第二个弹性体具有 高断裂应变，则刚度和极限拉伸应变可以在一 定程度上结合起来。 [16]双、三和四弹性体网 络的组成对其机械性能的影响已被详细研究。 [17-20]然而，这些多网络结构的制造限制了最 终产品的形状保真度，因为它依赖于多个 材料 成型后发生的浸泡步骤。此外，它们的前体是 液体，因此可以通过立体光刻 (SLA) 或数字光 处理 (DLP) 进行铸造或打印。 [21] 然而，它 们无法通过直接墨水书写 (DIW) 进行处理，而 直接墨水书写 (DIW) 可以在所有三个维度上实 现构图的受控局部变化，这与 SLA 和 DLP 形 成鲜明对比。[21–24] 由多重网络组成的水凝胶可以通过将其配制 为加载有额外试剂的微凝胶或微片段来进行 3D 打印。 如果由于剪切速率相关的颗粒间吸引 力和摩擦力而堵塞，可变形水凝胶微粒会被剪 切变薄。[25-28]此外，它们具有低屈服点和快 速应力恢复，是基于 DIW 的 3D 打印的理想资 产。 23] 通过 DIW 浇铸或 3D 打印后，试剂 聚合形成双网络颗粒水凝胶 (DNGH)。[29-32]  DNGH 可以获得超过任何其他 3D 打印水凝胶的 刚度，证明了这种方法的潜力。 然而，DNGH  相对脆弱。 此外，由于聚合物含量低，水凝胶 本质上是柔软的。[17]克服 DNGH 局限性的一种可能性是用弹性体代替水凝胶。 弹性体通常具有比水凝胶高得多的极限拉伸应变，并且由于 其聚合物含量较高，其刚度可以在更宽的范围内变化。 此外 ，它们对湿度不太敏感，因此它们的应用与水凝胶基材料的 应用相当互补。 然而，将弹性体加工成可通过 DIW 3D 打印 的承载颗粒系统的协议仍有待建立。

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