基于频率调制的摩擦纳米发电机脉冲充电储能技术

无线电子设备的普及推动了对自充电能源系统的迫切需求。摩擦纳米发电机可将环境机械能转化为电能，但其输出的高频短脉冲交流电与低频响应的传统超级电容器存在频域失配，导致储能效率低下。现有研究多聚焦于优化TENG输出或依赖外部电路转换交直流，却未解决储能端与收集端频率特性协同的核心问题。超级电容器特征频率与摩擦纳米发电机脉冲持续时间的乘积直接决定储能效率，其值越大，能量捕获能力越强。该机制通过协同调控收集端与存储端频域特性，解决了“高频收集-低频存储”矛盾，为可穿戴设备、自驱动传感器等提供了免电路优化的高效储能方案，同时为自供电系统的多物理场协同设计提供了理论支撑，推动高频响应能源技术向实用化迈进。

2. 揭示超级电容器高频特性与摩擦电脉冲持续时间的协同提升机制。

I 高频超级电容器设计策略

针对传统超级电容器(SC)与摩擦纳米发电机(TENG)因频域特性失配导致的储能效率低下问题，本研究通过调控SC特征频率(fSC)与TENG输出脉冲持续时间(ΔtTENG)的协同作用(图1a)，提出高频SC设计策略。采用三维空心结构MXene(h-MXene/C)作为高频SC电极材料(图1b)，其显著提升的频率响应特性(图1c)使TENG-SC混合器件充电效率较传统碳基SC提升两倍(图1d)。研究发现，储能效率与fSC·ΔtTENG乘积呈正相关，且无需依赖传统混合系统中必需的阻抗匹配。这一突破揭示了高频响应工程在提升自供电系统能量捕获能力中的核心作用，为自驱动传感器、可穿戴/生物医学设备等下一代技术的高效储能设计提供了理论依据，推动高频能量存储技术向实用化发展。

通过电化学阻抗谱(EIS)分析(图3a)，h-MXene/C基超级电容器(SC)的特征频率(fSC，相位角-45°对应频率)达3548 Hz，较传统碳基SC(fSC=39 Hz)提升两个数量级，其弛豫时间缩短至0.38 ms(传统SC为128 ms)，表明其高频响应与快速电化学动力学优势。基于此，将h-MXene/C SC与摩擦纳米发电机(TENG)结合，在无阻抗匹配电路条件下进行充电测试(图3b)。实验显示，h-MXene/C SC在3/5/7 Hz振动频率下的有效库仑效率(η)分别达53.0%、70.7%和78.1%，较传统SC提升1.46–1.95倍(图3c)，且在25–70°C范围内保持稳定。串联三组h-MXene/C SC单元可为LED供电，充电时间较传统SC缩短50%(图3d)，验证其高效储能能力。进一步与旋转式TENG(rTENG)集成时，充电时间减少13.6%，展现其对不同TENG类型的普适性。

研究证实频率响应设计策略具有材料普适性：所有特征频率fSC>1 kHz的高频SC材料在TENG-SC混合装置中均表现出更高的有效库仑效率，表明该策略不依赖特定电极材料。此外，h-MXene/C SC在60 Hz交流线路滤波中展现出优异频率特性，可平滑交流电压波动，拓展了其在电力电子领域的应用潜力。这些结果表明，通过提升SC的fSC与TENG脉冲持续时间(ΔtTENG)的协同作用，能够突破传统“高频收集-低频存储”的瓶颈，为自供电系统的高效能量管理提供了通用设计准则。

图3. 空心MXene/C基SC-TENG混合器件实现高效充电。a h-MXene/C SC与碳基传统SC的Bode图对比。b TENG-SC混合器件实验装置示意图。c TENG-SC混合器件有效库仑效率随ΔtTENG变化的函数关系(h-MXene/C SC vs. 传统SC)。d TENG-SC混合器件驱动LED的实时电压曲线，插图为充电285秒后器件状态对比(h-MXene/C SC vs. 传统SC)

为系统解析超级电容器(SC)频率特性(fSC)与摩擦纳米发电机(TENG)脉冲持续时间(ΔtTENG)对混合器件充电效率的影响，本研究通过调控电极导电性(73.3–2.1 S cm?1)、厚度(1.2–15.2 μm)及孔隙率，制备了高(High-SC, fSC=1.6 kHz)、中(Mid-SC, 0.3 kHz)、低(Low-SC, 0.1 kHz)三组模型SCs(图4a)。奈奎斯特谱分析(图4b)表明，High-SC因高导电性与超薄电极(1.2 μm)展现出最低等效串联电阻(ESR=2.6 Ω cm?2)和等效分布电阻(EDR=2.3 Ω cm?2)，其弛豫时间常数(τ?=1.2 ms)较Mid-SC(12 ms)和Low-SC(18 ms)显著缩短。通过并联模型SCs确保电容一致后，充电动力学原位监测显示：High-SC在3 Hz振动频率下充电速率最快，储能能量(V×Q)随时间增长显著高于低频SCs(图4c,d)，验证了fSC对充电效率的主导作用。

进一步定义ΔtTENG为TENG输出电流超过均方根值的时间窗口(图4e)，通过调节振动频率(ΔtTENG=6.7–21 ms)，发现延长ΔtTENG可提升有效库仑效率(η)(图4f)。例如，当fSC=0.1 kHz时，ΔtTENG从6.7 ms增至20.7 ms，η从38.5%提升至46.4%；当fSC=1.6 kHz时，η从68.3%增至80.2%。关键发现表明，η与fSC·ΔtTENG乘积在对数尺度上呈线性正相关(图4g)，揭示了“高频SC+长脉冲TENG”协同提升储能效率的普适机制。该研究通过量化频率响应参数(fSC)与能量脉冲特性(ΔtTENG)的乘积效应，为自供电系统的高效能量管理提供了可扩展的设计框架。

图4. 基于模型超级电容器(SC)的频响调控与TENG脉冲优化实现短脉冲能量高效存储。a 模型SCs的Bode图对比(右侧附电极截面SEM图像)。b 模型SCs的Nyquist阻抗谱。c 模型SCs存储电荷量及充电速率随充电时间变化的原位监测。d 模型SCs存储能量及充电速率随充电时间变化的原位监测。e 不同振动频率下TENG输出电流波形及对应ΔtTENG值。f 模型SCs有效库仑效率(η)随ΔtTENG与fSC变化的函数关系。g TENG-SC混合器件有效库仑效率随fSC·ΔtTENG乘积变化的对比(所有数据基于10秒TENG充电后测量)。

本研究通过开发高频响应超级电容器(SC)实现了与摩擦纳米发电机(TENG)的高效能量存储协同，其核心创新在于：1)合成具有三维空心碳支撑结构(h-MXene/C)的电极材料，其SC特征频率(fSC)达3548 Hz，较传统碳基SC(39 Hz)提升两个数量级，充电效率翻倍；2)揭示关键参数fSC·ΔtTENG(SC特征频率与TENG脉冲持续时间乘积)对储能效率的线性调控机制，证明通过匹配高频SC与长脉冲TENG可最大化充电效率；3)提出该频率响应设计具有普适性，不仅适用于h-MXene/C体系，还可拓展至其他高频SC(如交流滤波电容器)。该成果突破了传统混合器件中“高频收集-低频存储”的瓶颈，为自供电传感器、可穿戴设备等需应对瞬态能量管理的系统提供了通用化设计框架，推动自驱动能源技术向高效集成化发展。

Sang-Young Lee

本文通讯作者

韩国延世大学 教授

▍主要研究领域

柔性储能关键材料和器件。

▍主要研究成果

韩国延世大学(Yonsei University)教授，韩国国家工程院院士。博士毕业于韩国科学技术院，随后在德国马克斯·普朗克高分子研究所从事博士后研究工作，现任韩国延世大学电池研究中心的主任。Sang-Young Lee教授的研究兴趣主要集中在柔性储能关键材料和器件，具体包括高面容量电极设计与实现(湿法/干法电极制备技术和无负极电池技术)，电解质材料开发(液体/聚合物电解质结构设计以及具有离子选择性传导能力的电解质体系)和微型电池的纳米打印制备技术。迄今为止， Sang-Young Lee 教授在 Nat. Commun., Sci. Adv., Energy Environ. Sci., JACS, Angew. Chem. Int. Ed. 和 Adv. Mater. 等高水平期刊上共发表了超过 190 篇论文，H-index为 65，累计被引高达 13000 余次，曾获得过包括“十大纳米技术”，“科研成果百强”和“五十大基础研究奖”在内的多项国家级荣誉。

▍Email：syleek@yonsei.ac.kr

撰稿：《纳微快报(英文)》编辑部

编辑：《纳微快报(英文)》编辑部

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视频号：#柔性电子那些事