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文献速览 | 氧化钼催化剂催化异丁烷选择性过氧化生成二叔丁基过氧化氢(DTBP)
发布:浙江福立分析仪器有限公司浏览次数:12文章题目:Selective peroxidation of isobutane with molecular oxygen over molybdenum oxide catalyst for direct synthesis of di-tert-butyl peroxide
氧化钼催化剂催化异丁烷选择性过氧化生成二叔丁基过氧化氢(DTBP)
第一作者:李宁
通讯作者:李春义
通讯单位:中国石油大学(华东)
论文 DOI:
https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143406
关联仪器:GC9720Plus
发表期刊:
Chemical Engineering Journal IF15.1
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S138589472302137X
01 研究背景 近年来,石化市场的竞争日益激烈。因此,如何实现异丁烷资源的高价值利用,对于提高石油化工行业的经济效益至关重要。在 COVID-19 爆发的背景下,对医用口罩的需求迅速增加。过氧化二叔丁酯(DTBP)在熔喷布的生产中被广泛用作交联剂,熔喷布是医用口罩的原料。DTBP也是生产烯烃聚合引发剂、聚酯固化剂、柴油添加剂、有机合成组分等的基础中间体[14],[15],[16]。因此,将异丁烷直接转化为DTBP可能是实现异丁烷资源高效利用的有效途径。 目前,利用C4 资源生产DTBP 的商业方法是使用液相硫酸催化剂,用过氧化氢过氧化叔丁醇(TBA)。首先在间歇式反应器中将叔丁醇与过氧化氢和硫酸混合。经过数小时的反应后,得到分层产物。上层产物用碱性溶液洗涤,得到 DTBP、 下层产物用酸性溶液洗涤,得到 (TBHP)副产品。为了减少强硫酸的污染和由此产生的设备腐蚀问题,Chen 等人使用磷钨酸作为反应的催化剂[20]。Cha 等人尝试以酸性阳离子树脂作为可重复使用的催化剂,但这导致了对DTBP对DTBP 的选择性大大降低[21]。Tang 等人以琥珀酸酯-15 为催化剂来催化过氧化氢氧化TBA,催化TBA与双氧水氧化,但由于液相反应中活性酸阳离子的丧失,催化剂活性不可避免地下降[22]总的来说,复杂的产品分离工艺和液相强酸催化剂带来的环境问题,以及TBA原料和过氧化氢氧化剂的高价格,共同降低了传统DTBP生产技术的经济性和效率。 这种新型的异丁烷过氧化工艺与传统的 DTBP 生产技术(即用过氧化氢进行 TBA 氧化)相比,具有多种优势(下文图 1)。一方面,C4 原料和氧化剂的成本都降低了。另一方面,使用 MoO3固体催化剂代替液态硫酸催化剂,改善了该工艺的环保特性,并提高了生产效率,同时也为 DTBP 的合成开辟了一条新途径。与其他金属氧化物相比,发现MoO3 的对异丁烷过氧化反应活性最高,对 DTBP 的选择性也最高,但其基本机理尚未揭示。为了加深对 MoO3 催化的异丁烷过氧化反应的了解,本研究考察了催化剂制备过程和反应条件的影响,探究了 MoO3 在异丁烷过氧化反应中的作用机理。程序和反应条件的影响,探究了催化剂的结构-活性关系,并进一步探讨了可能的反应机理机理。 02 文章亮点 首次,提出了以异丁烷为原料通过选择性氧化生成DTBP的方法,相比于传统的叔丁醇氧化法,此方法原料价格低廉、工艺简单、生成效率高以及环保无污染。 03 关联仪器 采用GC9720Plus对产物中小分子含氧化合物进行了分析,分子效果较好,可以有效地分离烃类和含氧化合物。 04 全文概述 图1
通过表征手段确认催化剂的基本结构
图2
随后,对催化剂的基本性能进行研究
图3
对反应的构效关系进行研究
图4
提出反应机理
2024年科研论文奖励计划(点击图片了解详情) 关于 浙江福立分析仪器有限公司成立于1998年,是一家专注于色谱质谱研发、生产、销售、服务的高新技术企业,是国家重点扶持的专精特新“小巨人”企业,也是国产色谱仪器领军企业,公司拥有现代化的生产基地和省级企业研究院,致力于为客户提供高效、精准、可靠的分析仪器和解决方案。
公司聚焦色谱近三十年,从色谱零部件到整机,全产业链的色谱研发布局,承担并顺利完成了科技部国家重大科学仪器专项,突破色谱关键技术,引领国产色谱技术发展迈入新的篇章。
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