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文献速递丨JACS:金属锡表面羟基键合钌的红外光催化氢还原CO2

发布：北京镁瑞臣科技有限公司

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通过红外光催化将CO2和H2O同步转化为碳氢化合物和氧气仍然是一个挑战。本文采用NaBH4/NaOH重整法将羟基配位的Ru单晶精确地固定在金属TiN表面，构建了红外响应型HO-Ru/TiN光催化剂。像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(ac-HAADFSTEM)和x射线吸收光谱(XAS)证实了Ru的原子分布。XAS和密度泛函理论(DFT)计算揭示了HO-RuN5?Ti表面Lewis对位点的形成，该位点通过与HO-Ru/TiN上CO2的C和O原子的双重配位实现了高效的CO2极化/活化。此外，钌离子在TiN表面的植入也大大促进了光诱导电荷的分离和转移。在红外辐照下，HO-Ru/TiN催化剂表现出优异的CO2-to- CO转化活性，并结合H2O氧化释放出O2，在模拟阳光下，CO2的还原速率可进一步提高约3倍。利用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)测定的关键反应中间体和DFT模拟预测，提出了一种可能的CO2还原体系的光氧化还原机理。

图1。(a) XRD谱图，(b) VB-XPS谱图，(c) DOS谱图，(d)计算的能带结构，(e)漫反射光谱和Kubelka?Munk图，(f) TiN的能带结构和氧化还原势图。

图2。(a) HO-Ru/TiN的ac-HAADF-STEM图像和(b) EDS图。(c) HO-Ru/TiN、RuO2和Ru箔在Ru k边的XANES和(d) FT-EXAFS光谱。(e) EXAFS r -空间拟合曲线和(f) HO-Ru/TiN结构示意图。

图3。(a)不同样品在红外辐照下的光催化CO2还原活性。(b) HO-Ru/ TiN和Ru/TiN样品的CO2还原性能。HO-Ru/TiN在(c)不同波长的辐照和(d)不同温度下的红外和黑暗条件下的CO2还原活性。(e) 13CO2同位素实验所得CO的GC-MS谱。(f) HO-Ru/TiN活性稳定性评价。在所有活性测试中使用的催化剂用量为40 mg。

图4。HO-Ru/TiN和(b) TiN的原位漂移光谱。

图5。(a) HO-Ru/TiN和(b) TiN上CO2-to-CO转化的自由能图。(c) HO-Ru/TiN催化剂光催化还原CO2的可能机理。

综上所述，通过将羟基配位Ru锚定在金属TiN表面，建立了红外响应型HO-Ru/TiN光催化剂，该催化剂具有较高的活性和稳定性，可用于H2O还原CO2。HO-Ru/TiN表面结合的羟基对HO-RuN5?Ti Lewis对的形成至关重要，导致有效的CO2活化。而Ru离子有利于光诱导载流子的分离和输运，从而提高CO2的转化率。根据原位漂移和DFT计算结果，提出了CO2还原系统中可能存在的氧化还原过程。这项工作可能引起人们对红外光催化金属催化剂及其精细表面微调的极大兴趣，从而为先进的可持续太阳能燃料生产创造可活化二氧化碳的场地建筑。

Hydroxyl-Bonded Ru on Metallic TiN Surface Catalyzing CO2 Reduction with H2O by Infrared Light Bo Su, Yuehua Kong, Sibo Wang,* Shouwei Zuo, Wei Lin, Yuanxing Fang, Yidong Hou, Guigang Zhang, Huabin Zhang, and Xinchen Wang*

DOI:https://doi.org/10.1021/jacs.3c08311

END

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