用户速递 | 华北电力李美成教授Nat Commun：刷新量子点太阳能电池最高认证效率记录

钙钛矿量子点（PQD）具有出色的光电性能与灵活的加工性，在下一代光伏领域应用前景广阔。在逐层沉积制备光吸收层的过程中，依赖大气环境中酯类反溶剂水解生成短链酸根阴离子配体以交换PQD表面X位原始长链油酸（OA?）配体成为标准操作。然而，酯键的强键合使得常规水解不自发、效率低，因此在润洗PQD薄膜过程中主要导致原始OA?配体直接解离，而非被水解短配体取代，从而在表面产生大量空位缺陷捕获载流子，影响钙钛矿量子点表面导电封端结构的形成。

李教授团队创新性构筑适宜碱性环境加速酯类反溶剂水解，实现高效配体交换。有效解决了传统方法中，基于在低极性酯类反溶剂中添加极性阳离子配体盐进行配体交换时存在的效率低下、过程不可控等问题，从根源改善 PQD 表面导电包覆完整性。团队接着通过定制MeBz与KOH的组合用于PQD薄膜层间冲洗，逐层组装制备的光吸收层具有缺陷少、晶体学取向均一、颗粒团聚少的优势；最终构建的PQD太阳能电池实现了高达18.3%认证效率，为目前已发表量子点光伏器件研究中的最高认证效率。

图1： PQD固体薄膜配体交换的高效酯类反溶剂甄选。

通过探讨极性不同的酯类反溶剂对PQD薄膜形貌、光学性能的影响甄选合适反溶剂。酯类反溶剂水解得到的短配体显著影响PQD薄膜导电性及其器件性能，酰基端带有共轭苯环的MeBz能够水解得到电荷传输性能更佳的苯甲酸根（BZA^-）配体，比传统MeOAc更适合作为润洗PQD薄膜的反溶剂（图d-g）。

图2：基于碱性环境增强反溶剂水解（AAAH）策略的PQD配体交换。

采用碱性添加剂促进高效酯类水解用于PQD配体交换；理论计算证实，碱性环境可使酯类水解在室温条件下充分自发进行，并使反应活化能降低约9倍（图e-f）。通过梯度碱度调节构筑适当的碱性环境，确保PQD表面导电封端的完整性，避免形成陷阱态，有效改善材料光电性能（图g-h）。

图3：反溶剂水解碱性环境对PQD光伏器件性能的影响。

器件性能随采用的MeBz/碱反溶剂体系pH值的增加而增加。小尺寸（0.036 cm²）器件实验室自测效率最高可达18.37%，认证效率为18.30%，为目前已发表量子点太阳能电池研究中的最高认证效率；大尺寸（1 cm²）器件效率为15.9%；稳态效率为17.85%（图a-f）。

器件的暗态储存与长程连续运行稳定性均得到有效提高，归因于AAAH策略使PQD表面被疏水性短配体更完整的覆盖，抑制空位触发的水分/氧渗透和离子迁移（图g-h）。

图4：PQD光吸收层微观结构和光电特性。

基于碱性环境的层间配体交换助力形成更完整的表面配体封端，在光吸收层制备过程中有效防止配体后处理A位配体交换过程对PQD晶格结构的破坏，使基于MeBz/KOH的PQD光吸收层从表面至体相的晶体学取向高度均一（图a-e）。基于MeBz/KOH的PQD固体薄膜的形貌与PL映射分布更加均匀，表明碱性环境下进行层间配体交换有效减轻了光吸收层内相邻PQD的团聚（图f-k）。

图5：AAAH策略对PQD器件电荷提取和复合的影响。

AAAH策略确保PQD表面导电封端的完整性以及A位配体交换后相邻纳米颗粒的独立性，制备的光吸收层具有优异的光电性能、均一的晶体取向和良好的能级排列，有效抑制器件内载流子复合和空位介导的离子迁移，从而获得优异的光电转换性能（图a-c）。构建的碱性环境策略具有高通用性，不仅对不同组分的PQD均有积极作用，还与其它酯类层间润洗以及后处理A位阳离子配体交换等多种处理工艺兼容，为PQD光伏技术的多样化应用提供可能（图d）。

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https://www.nature.com/articles/s41467-025-63618-5