“拉曼激光研究进展：晶体、光纤到片上”

1 背景介绍

     封面展示了拉曼激光器工作的基本原理及基于块状晶体、光纤和片上光波导三种平台的拉曼激光产生。拉曼介质内的微观粒子受外部激光辐照产生振动形成光学声子，并向外辐射出波长红移的斯托克斯光子，从而实现波长转换。

      在过去数十年的发展中，基于粒子数反转的激光器发展迅速，目前已能实现万瓦级连续波及峰值功率拍瓦级脉冲激光输出，但输出波长仍受到增益介质能级结构的限制，如气体激光器输出波长通常为633 nm（He-Ne）或10 μm附近（CO2），基于镱（Yb）、钕（Nd）、铒（Er）、铥（Tm）和钬（Ho）等稀土离子掺杂晶体能级跃迁的激光器输出波长通常集中在1 μm、1.5 μm、2 μm和2.7 μm等波段附近（图1），在某些特殊波段（如1.2 μm，2.2 μm）的发光效率很低，限制了其实际应用，如钠导星、空间通信和气体探测等。

图1 稀土离子能级跃迁及对应激光波长

      受激拉曼散射（SRS）是突破现有增益介质发射谱线范围限制、实现灵活特殊波长激光输出的一种有效方式，理论上只要有合适波长和功率的泵浦光，在拉曼介质透光波段内便可实现任意波长激光输出。近些年来，随着拉曼材料、激光技术的创新及材料加工工艺的提升，拉曼激光器在功率和能量提升、窄线宽和超短脉冲输出以及小型化等方面取得了快速发展。

      下面将对基于晶体、光纤和片上光波导三种平台的拉曼激光器进展进行综述，以梳理出其发展脉络、技术特征及所面临的挑战，促进技术间的融合与创新发展。

2 关键技术进展

2.1 晶体拉曼激光

      晶体拉曼激光器的研究可追溯至半个多世纪之前，其材料体系在发展过程中也愈加丰富，从早期的碘酸盐、硝酸盐逐步发展至钨酸盐、钒酸盐等（传统拉曼晶体）。在2005年前后，随着生长工艺的提升，基于人工合成金刚石晶体的拉曼激光器也逐渐走进人们的视野中并取得了显著成果。

      在晶体拉曼激光器功率提升研究中，热效应是面临的主要难题之一，尤其是在连续波/准连续波运转状态下。受此限制，目前基于传统晶体的连续波/准连续波拉曼激光器输出功率仅在15 W以内。反观金刚石，凭借其的热传导特性，其连续波/准连续波下输出功率可达154 W/1.2 kW。

      近期，基于腔结构和热管理方案优化，国科大杭高院团队进一步将连续波金刚石拉曼激光器输出功率提升至了200 W。但是，相较传统晶体动辄数立方厘米量级的尺寸，人工合成的光学级金刚石尺寸仅不足0.1 cm3，限制了其在大能量脉冲拉曼激光输出方面的应用。

     目前，金刚石拉曼激光器中报导的单脉冲能量输出记录仅为11.2 mJ，远低于传统拉曼晶体中的676 mJ。晶体拉曼激光器的连续波/准连续波输出功率及脉冲运转下的输出能量研究进展如图2所示。

图2 晶体拉曼激光器功率/能量研究进展。 (a) 连续波/准连续波功率； (b) 脉冲重复频率与单脉冲能量

      在某些特殊应用中，除了对激光波长有特定要求外，通常还需要激光光谱线宽较窄，达到兆赫兹甚至赫兹量级。在晶体拉曼激光器中，实现窄线宽激光输出的方式如图3所示。受激拉曼散射不存在空间烧孔效应，利用驻波腔对于拉曼增益的正反馈特性，辅以腔长锁定系统便可在简易的两镜线性腔中实现单纵模拉曼激光输出，基于此方案目前已实现了14 W连续波金刚石拉曼激光输出，10分钟内频率稳定性优于68 MHz。

     近期，国科大杭高院团队的研究表明，拉曼谐振腔中寄生振荡的受激布里渊散射（SBS）是影响拉曼激光单纵模运行稳定性的原因之一，通过空间滤波SBS及腔内倍频引入额外非线性损耗其他纵模产生的方式本团队分别实现了连续波20 W及准连续波38 W的单纵模激光输出。

图3 窄线宽晶体拉曼激光器装置示意图。 (a) 受激拉曼散射的无空间烧孔特性；(b) 短腔法； (c) 插入选模元件； (d) 受激布里渊散射空间滤除； (e) 腔内倍频引入额外非线性损耗

2.2 拉曼光纤激光

      过去二十年间，随着光纤及其相关器件生产工艺的提升，拉曼光纤激光器​（RFL）也获得了快速发展。得益于极大的表面积体积比，光纤有着出色的散热特性，因而在功率提升方面相较传统晶体拉曼激光器通常有着突出优势，目前已实现了单纤连续波功率超万瓦输出。

      基于不同结构的拉曼光纤激光器近年来的功率研究进展如图4所示，图中LD Raman Random代表基于单拉曼增益、随机腔结构下的LD直接泵浦RFL，FL Raman MOPA代表基于单拉曼增益、主振荡功率放大结构下的光纤激光泵浦RFL，Raman-Yb Oscillator代表基于Yb/Raman混合增益、振荡腔结构下的RFL，其他图注可据此类推。

图4 拉曼光纤激光器功率研究进展

      虽然近年来拉曼光纤激光器在功率提升方面发展迅速，但窄线宽（MHz量级及以下）RFL的功率提升通常仍会受到光纤中后向SBS光的限制。目前，窄线宽RFL中实现SBS抑制的几种方法如图5所示，包括反向泵浦、使用声子场定制光纤、对光纤施加轴向应力梯度和温度梯度及对光纤中声子场进行相干调控等，实际情况下往往采取多种方式的组合以更好地抑制SBS，如MPB公司的Wei等便基于后向泵浦和拉曼纤应力梯度优化实现了105 W连续波1178 nm激光输出。

图5 RFL中SBS抑制方法。 (a) 反向泵浦； (b) 声子场定制光纤； (c) 施加轴向应力梯度； (d) 光纤温度控制； (e) 声子场相干调控

      对单频种子光光谱进行相位调制展宽可有效降低SBS增益，提高RFL中SBS阈值，但牺牲了窄线宽特性。为了弥补这一短板，国科大杭高院团队提出了基于非线性相位变换的光谱压缩技术，利用倍频过程中的相位倍增或和频过程中的相位叠加对相位调制展宽后的基频光光谱进行被动解调，实现窄线宽激光输出，其原理如图6所示。基于此技术，团队分别实现了连续波20 W的单频589 nm倍频光及590 nm和频激光输出，且输出功率仍存在较大提升空间。

图6 基于(a) 倍频 (b) 和频的非线性光谱压缩技术原理

      除功率和线宽方面研究外，超快拉曼光纤激光器也是目前的研究热点之一。在RFL中，实现超快激光输出的技术路线包括锁模（mode-locking）、同步泵浦（synchronous pumping）和非线性光学增益调制(NOGM)等。

      根据具体方法的不同，每条技术路线又可进行细分，如图7所示，例如使用声光调制器（AOM）、非线性环形镜（NOLM）、可饱和吸收体（SA）和非线性偏振旋转（NPR）均可实现锁模，使用延时纤、增益调制二极管（GSD）和利用随机分布反馈均可实现同步泵浦。

图7 超快拉曼光纤激光技术路径 (a) 锁模 (b) 同步泵浦 (c) 非线性光学增益调制

2.3  片上拉曼激光

      基于微型光波导研制片上拉曼激光光源对于特殊波长激光光源的小型化和集成化有着重要意义。与固体拉曼光源类似，片上拉曼激光通常也是在谐振腔中产生的，但其谐振腔中光场模式体积较小，较单模光纤可低1至2个数量级。目前报导过的主要拉曼微腔结构包括微球腔、法布里-珀罗腔、微芯圆环腔和平面波导微腔等（图8）。

      早期基于微腔的拉曼激光产生多采用微球或微芯圆环腔结构，通常有着较高的Q值（本征~108），出光阈值较低（低于百微瓦）。随着半导体微纳加工工艺的发展和普及，通过光刻和刻蚀制备的平面光波导结构的微型环形谐振腔（MRR）逐渐取代了立体微腔，成为目前片上拉曼激光器的主流结构。相较微球和微芯圆环腔等立体结构，MRR更易实现低成本、高良率的大规模生产，且便于与其他集成光器件联用实现更复杂的功能；同时，平面波导器件也更易实现温度控制，有利于泵浦光耦合及波长调谐。

图8 典型拉曼微腔结构。 (a) 微球； (b) 法布里-珀罗腔； (c) 微芯圆环腔； (d) 平面波导微腔

      材料自身物理特性对于片上拉曼微腔结构及其输出性能至关重要，尤其是Kerr非线性系数、拉曼增益及增益谱宽以及热膨胀系数等参数。例如，较高的Kerr非线性系数易使得波导内传输的光场因自相位调制、交叉相位调制及四波混频等光学非线性发生展宽；较宽的拉曼增益谱更易实现宽范围、无跳模波长调谐；较高的热膨胀系数则会增加泵浦光功率耦合的难度。

      硫系玻璃是一种典型的片上拉曼材料，有着较高拉曼增益及较宽拉曼增益谱，透光范围也可覆盖中红外波段，因而受到了广泛关注。基于高Q值的As2S3微球腔，蒙特利尔大学Vanier等实现了五阶拉曼光输出；调控脊波导结构可实现平面波导微腔的色散管理，基于此原理，近期中山大学Xia等制备了近零色散和反常色散下的GeSbS跑道型微腔，并据此分别实现了近乎单模的一阶拉曼光和Kerr-Raman光梳输出，如图9(e)-(f)所示。

      得益于硫系材料较高拉曼增益和较宽拉曼增益谱，通过波导温度调谐，Xia等还实现了超过1个自由光谱范围、无跳模的拉曼光波长调谐，如图9(g)所示，结合泵浦光自身波长调谐特性，该片上拉曼光源可实现更大光谱范围连续可调的拉曼激光输出，有着重要应用意义。

图9 (a) As2S3微球腔及其级联拉曼转换； (b) As2S3跑道型微腔工艺； (c) GeSbSe平面波导色散管理设计； (d) GeSbS微环腔结构及色散特性； (e) 近零色散下GeSbS微环腔拉曼转换； (f) 反常色散下GeSbS微环腔输出Raman-Kerr光梳； (g) GeSbS微环腔波长调谐特性

3 结论与展望

      晶体、光纤和片上光波导是目前拉曼激光技术的主流平台，有着各自明显的技术特征。

      晶体的高增益和大体积使得其在高能脉冲拉曼激光产生方面有着较大优势，但由于有限的热传导系数，连续波运转下的晶体拉曼激光器热效应通常较明显。人工合成金刚石技术的提升弥补了晶体拉曼激光器在高功率连续波输出方面的短板，目前已突破百瓦，但仍与拉曼光纤激光输出功率差距甚远。

参考文献： 中国光学期刊网

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