采用正压脉冲技术产生所需要的液滴微球（2025年7月，压力控制器输出正压脉冲，Surf-DG7500 Pro液滴生成油，TSH7500氟油）

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在稳定条件下生成液滴是制备双相系统的常见微流控方法。然而，该过程仅在有限的压力范围内有效：超过临界值时，稳定的液柱反而会形成。此外，对于给定的几何形状，压力条件同时决定了液滴的生成速率和体积。在此，我们报告了一种使用正压脉冲向流聚焦几何结构的分散相入口施加压力来实现按需生成液滴的方法。这种策略能够在稳定条件下观察到的压力范围之内和之外实现受限的液滴生成，并且将液滴体积和生成速率解耦。特别是，在脉冲期间的最大压力达到液柱状态时，可以形成在稳定条件下无法形成的拉长液塞。通过考虑水力阻力的简单模型，可以捕获按需生成的液滴体积以及液滴生成的起始点。这项工作为需要在简单微流控芯片设计中生成单个液滴或拉长液塞的过程提供了策略和设计规则。

基于液滴的微流控技术在众多领域都有应用，从材料工程到医疗应用。例如，生成液滴是制造微胶囊、微纤维以及微粒或纳米粒子的第一步。这些成分随后在食品和化妆品行业中得到应用。基于液滴的微流控技术还能够实现生物检测，用于固定试剂或分隔。

要生成液滴，通常需要让微流控芯片中不同分支的两种流体在交汇处相遇，且通常是在恒定施加的压力或流速条件下。如图 1(a) 所示的流体聚焦结构中，液滴的生成需要在入口处施加适当的压强，以使该装置能作为液滴生成器发挥作用。当分散相通道（即液滴所在相）中的压力超过两流体界面保持稳定的临界压力（由通道的流体阻力和拉普拉斯压力决定）时，分散相就会流向出口通道。如果压力低于我们称为喷射压力的第二个阈值，液/液界面就会破裂形成液滴。该液滴随后被连续相带走，在恒定入口压力下重复上述过程。如果压力高于喷射压力，分散相就会与连续相一起稳定地流向出口。当喷射流被限制在一个方向时，它会保持稳定。

在上一段中所描述的处于两个压力阈值之间的液滴生成方法可能会带来较高的生成速率，从 0.1 Hz到 10 kHz。然而，在恒定施加压力下工作的一个缺点是难以独立控制液滴大小和液滴生成的频率。实际上，对于某些应用而言，可能需要获得一个仅包含给定大小单个液滴的完整通道，而非连续的液滴流。例如，在研究溶解或活性液滴时，通常会在液滴通过通道后冲洗出口通道，或者在需要非周期性或条件性生成液滴的情况下（例如在接收到正信号后生成液滴的原位筛选），可能需要空通道。在稳定条件下有效增加液滴间距的一种解决方案是从额外的侧通道施加额外的流体，但这必然会使所研究的液滴加速，并且可能无法实现出口通道无液滴。此外，一连串液滴的存在会显著改变通道的水力阻力，而单个液滴的情况则可能几乎不会引起变化。

为了满足这些限制条件，按需生成液滴确实能够将液滴大小与生成频率分离开来，使后者能够达到任意低的值。为此，不同的研究小组使用了电场或磁场、激光脉冲、表面声波、压电致动器以及片上或片外的微阀。尽管这些方法有效，但它们需要额外的场或专用设备。

产生单个液滴最简单的方法之一是在分散相或连续相中施加压力脉冲。然而，据我们所知，只有少数研究小组将这种策略用于逐个生成液滴。这些研究表明，使用压力控制器实施脉冲压力法十分简便。脉冲策略为编程液滴列或控制两种流体的混合提供了一种便捷手段。使用腔室和双脉冲液滴生成法能更好地控制注入的体积。不过，对于观察到的形状与控制参数和脉冲特征之间的关系，目前仍缺乏合理的解释。

在本文中，我们探究了单个液滴由压力脉冲产生所需的条件。我们在不同初始压力下，对流聚焦芯片的分散相入口施加了不同幅度和持续时间的脉冲。我们的观察表明，按需液滴（droplet-on-demand，DoD）的形态与稳态条件下观察到的液滴生成和稳定射流状态密切相关。最后，基于流聚焦几何结构不同部分的液压阻力建立了一个简单的模型——类似于 Teo 等人的分析，该分析描述了在连续相上施加负压脉冲的实验——能够预测（i）产生液滴所需的最小脉冲时间，以及（ii）相应的体积。

图1. 实验装置、稳态及脉冲液滴生成。（a）装置：压力控制器将两种流体注入到流体聚焦微流控芯片。Pc和Pd分别是连续相通道和分散相通道内的压力；出口处于大气压下Po。（b）稳态相图。橙色区域及图示：液滴生成区（Pd,o < Pd < Pd,jet）。粉色区域及图示：稳定射流共流区（Pd > Pd,jet）。连续相和分散相的宽度分别为 Wc和 Wd。回流区域（c） 脉冲实验中压力信号。

图2. 十字交叉点示意图。压力控制器施加于连续相入口的压力为 Pc ，施加于分散相入口的压力为 Pd,max = Pd + △Pd 。 Qc 和 Qd 分别为由此产生的流量。弯曲界面两侧的压力差由拉普拉斯定律给出。

图3. 液滴形态。（a）对于控制参数列于每组图像序列左侧的脉冲所观察到的主要形态；每个面板内的时间已标明；比例尺：100 微米（b-d）展示了 DoD 形态随各种控制参数变化的图表。每个图表都使用相同的图例（右上角）；标记和颜色分别表示振幅和形态。（b）脉冲振幅和持续时间对 100 mbar时形态的影响。虚线之间的间隔表示 100 mbar时实验的不确定性。（c）作为无量纲持续时间和压力函数的液滴形态相图。（d）液滴形态的相图，其为入口压力的函数。每个数据点对应一组实验，其中固定不变，其颜色与当远大于最小液滴生成时间时所观察到的形态相匹配；y 坐标对应脉冲期间的压力。（c）和（d）中的虚线和点划线只是作为视觉引导，用于将液滴和射流状态与第 3.1 节所述的稳定状态区分开来。

图4. 实验的可重复性。（a）在两种不同的压力脉冲振幅下，从相同的初始条件开始获得的顶视图。每张图片展示了不同数值下的最终液滴，具体数值如图所示。短脉冲产生单个圆形液滴。长脉冲要么产生两个圆形液滴，要么产生一个栓状液滴。在高振幅（mbar）时可获得栓状液滴。比例尺：100 微米。（b）当实验重复 100 次时对应的面积分布及标准偏差。每个分布都显示了其中位数（白色点）以及第一和第三四分位数（深色区域）。稳态条件下的上部面积 μ 当 mbar（灰色区域）

图5. 液滴体积缩放。（a）不同振幅下，随着脉冲持续时间的延长，体积 V 的增加情况。此处，压力单位为毫巴。颜色块对应于公式 8，并考虑了液压阻力和测量值。该颜色指的是无量纲压力。（b）将每个数据集与方程 8 中的缩放进行比较。只有在（即当长脉冲时落入液滴生成区）的情况下，缩放比例才无法捕捉到数据。

图6. 产生液滴的最短脉冲。 (a) 压力脉冲分别为 100 mbar和 200 mbar，频率为 100 Hz（上）和 200 Hz（下）。每张图片显示的时间以秒为单位。比例尺：100 μm。（b）最小液滴生成时间，作为压力脉冲振幅的函数；虚线表示式（9）的预测结果。（c）在不生成液滴的最长脉冲下注入到接头中的体积，如插图中示意所示，作为的函数。（d）最小脉冲持续时间与式（9）预测值的关系。

在本文中，我们对流聚焦芯片的分散相入口施加正压脉冲，以按需生成液滴。我们观察了脉冲振幅、脉冲持续时间和初始压力变化时生成液滴的形态和大小。我们研究的主要结果是，在广泛的压力条件下，特别是在滴落和挤压模式下，可以生成尺寸可控且生成周期可控的液滴。液滴的形态和拓扑结构在稳态条件下的相图以及在稳态分散相和连续相压力的适当空间中典型的液滴生成时间的背景下得到了很好的描述。当脉冲期间的压力处于共流射流模式时，可以生成克服稳态条件下体积限制的拉长液滴。利用电液类比，我们预测了液滴的体积以及生成液滴所需的最小持续时间，这取决于芯片的液压阻力和脉冲振幅。我们简单的理论缩放论证未考虑连续压力对最小舌状体积的影响，可通过考虑连接处液面轮廓流体动力学的细节来加以完善。不过，我们为按需生成液滴提供了一种廉价且易于实施的方法的最新见解。液滴体积及其生成时间由芯片几何形状和脉冲持续时间决定。该方法可适用于具有多个入口的芯片，并可用于例如在微流体网络内同步液滴生成；将液滴大小与生成频率解耦；或者在液滴集合中创建可控的多分散性（例如双分散或三分散）。

参考文献：

Oléron, M., Clement, G., Hidalgo-Caballero, S. et al. Eur. Phys. J. E 48, 35 (2025).

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