柔性电子人都来读这篇《Science》！

一、研究背景

自修复软电子器件通常依赖氢键、金属配位或动态共价键等动态键，实现机械与电学性能的双重恢复。但现有技术在构建多层级功能器件时面临关键瓶颈：若采用单一自修复聚合物搭建多层结构，虽能保证较强的层间粘附性，却缺乏自主对准能力 —— 尤其针对厚度小于 100 μm 的薄器件，损伤后需手动精确对齐，微小错位便可能导致功能恢复不全，严重限制了复杂器件的实际应用。因此，随着器件复杂性提升，如何让 “不同功能层间同步实现自修复与自对准”，成为亟待解决的问题。

二、材料设计

为突破上述瓶颈，斯坦福大学鲍哲南教授团队选用两种主链不相容但含相同动态键的聚合物，构建自修复材料体系，具体设计如下：

基础聚合物选择：以聚二甲基硅氧烷（PDMS，表面能 γ≈21 mJ/m2，玻璃化转变温度 Tg=-125 °C）和聚丙二醇（PPG，γ≈31 mJ/m2，Tg=-75 °C）作为模型聚合物，二者因表面能差异具有热力学不相容性，可为后续 “自主对准” 提供界面张力驱动力；

动态键引入：在 PDMS 与 PPG 中分别引入由 MPU（甲基苯基脲）和 IU（异氰脲酸酯）形成的双脲键 —— 其中 PDMS-HB 的 MPU:IU 比例为 0.3:0.7，数均分子量 Mn=46 kDa；PPG-HB 的 MPU:IU 比例为 0.5:0.5，Mn=10 kDa；

材料核心特性：该体系无微观相分离，室温下呈固态，且在 75-85 °C 区间可发生模量交叉（即不同聚合物的模量趋于一致），为多层器件的界面融合与自修复奠定材料基础。

三、界面特性

团队进一步评估了 PDMS-HB 与 PPG-HB 的界面自修复行为，揭示了 “不相容主链” 与 “相同动态键” 的协同与制约关系：

修复性能表现：尽管 PDMS-HB 与 PPG-HB 因表面能差异限制了高分子扩散与三维界面相的形成，但相同的双脲键仍能保证界面修复能力 —— 在 100 °C 条件下，界面拉伸强度可恢复约 70%。不过，其最大位移与界面功恢复率均低于 20%，远低于同种聚合物间的修复效果；

修复受限原因：通过原子力显微镜（AFM）与光学显微镜观察发现，退火过程中两相持续分离，证明自修复性能受限的核心原因是 “热力学不混溶性”，而非动力学反应缓慢；

界面宽度调控：实验、模拟与理论分析结合表明，热压温度可精准调控界面宽度 ——50 °C、70 °C、100 °C 热压后，界面宽度分别为 13±1 nm、23±1 nm、39±1 nm；且退火后界面宽度会趋于平衡（约 20-26 nm），意味着界面宽度可在特定温度下 “编程”，并通过冷却锁定。X 射线光电子能谱（XPS）进一步验证：随温度升高，界面宽度显著增加（70 °C 时为 2 nm，100 °C 时增至 7 nm），且动态键会在界面处聚集，以减少不相容主链的直接接触。

四、应用验证

为验证该材料体系的实用价值，团队基于其 “自主对准 + 自修复” 特性，开发了三类功能器件，均表现出优异性能：

薄膜压力传感电容器：在压力传感电容器中，即使切割导致层间错位，器件经加热修复后，仍能恢复 96% 的初始电容，且压力传感性能与原始状态完全一致，证明其在 “薄器件精准修复” 中的优势；

磁性组装软机器人：设计磁性核壳纤维 —— 以含 80 wt% NdFeB 微片的 PPG-HB 为内核，PDMS-HB 为外壳。利用磁场引导实现宏观组装，同时通过界面张力驱动微观精准对接，解决了 “复杂结构的快速重组” 问题；

水下自修复电路：构建多层导线结构，切断后的电路在水中可通过磁控快速重组，几乎瞬时恢复导电性并点亮 LED；经 70 °C、72 小时退火后，可实现完全的力学与电学修复，验证了其在恶劣环境下的应用潜力。

该研究的核心创新在于：通过 “不相容主链提供对准驱动力 + 相同动态键保证粘附性” 的设计，首次在多层软电子器件中实现 “自主对准与自修复” 的协同。仿真与理论结果表明，该设计理念可轻松扩展至其他分子系统，为开发高复杂性、高可靠性的自修复软电子器件提供了新范式。

相关研究以 “Autonomous alignment and healing in multilayer soft electronics using immiscible dynamic polymers” 为题，发表于国际顶级期刊《Science》。

文献链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh0619

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