文献分享丨Applied Catalysis B:吉林大学张宗弢教授课题组在光催化领域的最新研究成果

单一半导体光催化剂存在载流子分离效率低等缺点。尽管随后的研究通过构建异质结等方法有效地增强了载流子分离。然而，由于晶格失配，半导体界面处的载流子络合物位点增加，阻碍了光催化技术的进一步实际应用。为了解决上述挑战，本研究通过原位一步合成的方法，构建了具有强界面电场（IEF）和匹配界面的氮化碳纳米管/氮化碳纳米片（TSCN） S型同质结。通过调整微纳米结构，得到了具有不同光电化学性能的氮化碳光催化剂。实验和理论研究表明，同质结有效地解决了界面失配问题。此外，强大的IEF可以有效地促进载流子迁移和分离，从而实现载流子的有效空间分离，从而实现整体水分裂（OWS）。本文研究了IEF促进载体转移的过程，并解释了其光催化机理。该研究为解决光催化OWS中单一催化剂性能较低和异质结晶格失配的问题提供了合理的思路。

本研究成功搭建光催化氧化还原反应双体系，该体系具备独特的协同反应机制，可同步实现氢气的制备以及生物质苯甲醇的协同转化，为能源与生物质资源的高效利用提供了新方案。

为提升催化剂性能，我们构筑了Z型异质结。这一结构通过调控能带匹配关系，有效促进了光生载流子的分离，减少了电子 - 空穴对的复合，提高了光催化反应的效率。

同时，采用缺陷策略对催化剂进行改性。通过引入特定缺陷位点，调节了催化剂的电子结构和表面活性，增强了其对反应物的吸附能力和反应活性，从而显著提高了光催化性能。

通过溶剂热法将CN分散在体相中，得到复合光催化剂。在其XRD谱图中可以看到，各特征峰均得到很好的归属，证明了CN/MCS的成功合成。通过N吸脱附实验可以知道合成的异质结材料的比表面积和孔隙率明显增加，这有利于与反应底物的接触，从而提高光催化反应效率。       

此外，如图所示，制备的CN/MCS样品呈薄片纳米球形貌。同时也说明了了MnCdS与S-CN 之间存在紧密接触。图中两处明确的的晶格间距分别对应于 MnCdS的晶面和CN的晶面。通过扫描mapping可以看到各种元素都存在于异质结复合材料中，且都均匀分散。

XPS图显示，复合材料中存在镉、锰、碳、氮、硫等各种元素，这与通过扫描mapping的分析结果是一样的。而和MnCdS相比，XPS中元素峰向正方向略微位移，表明单体之间存在相互作用，即复合异质结结构的形成。 

通过DFT计算得到了S-CN和MnCdS的能带结构和功函数，结合EPR等表征，提出了异质结材料遵循Z型异质结电荷转移机理，如所示。在内建电场、能带弯曲和静电相互作用的共同影响下，形成了Z型异质结电荷转移路径。在可见光照射下，导带上的光生电子通过两者之间紧密接触的界面迁移至价带上，与其光生空穴结合。最终，CN/MCS-150异质结的还原能力和氧化能力得以最大化，抑制了光生载流子重组，从而表现出更为优异的光催化水裂解产氢协同有机物氧化性能。   

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