文献分享丨北京工商大学CEJ研究论文：构建超亲水/超疏水复合光催化剂，用于甲硫醇的高效气-液-固光催化降解

甲基三羟甲基氨基甲烷（CH?SH）作为一种典型的恶臭化合物，其气味特征与腐烂卷心菜高度相似，即便在极低浓度（气味阈值<5 ppm）下仍会引发人体强烈不适，对环境与公共健康构成潜在威胁。为应对恶臭气体排放问题，当前技术路径涵盖冷凝回收、吸附分离、湿式洗涤、热氧化、催化氧化、光催化氧化（PCO）及生物降解等手段。其中，PCO技术凭借其绿色环保特性（温和条件下将污染物矿化为CO?和H?O）成为研究热点，尤其在低能耗、高选择性的恶臭气体治理领域展现出显著优势。

前期研究已证实，Cu掺杂UiO-66与TiO?复合材料在CH?SH光催化降解中具有高效性能。本研究在此基础上提出一种创新策略：通过超疏水改性Cu掺杂UiO-66-NH?与亲水性TiO?构建连续气-液-固三相光催化体系（GLS-PCO），以强化CH?SH（气相）、H?O（液相）与光催化剂（固相）间的界面相互作用，提升传质效率与反应动力学。实验结果表明，以OCUN/T（超疏水/亲水复合光催化剂）为催化核心的GLS-PCO体系，在可见光及自然太阳光条件下均可实现CH?SH的高效降解，且稳定性优异。此外，研究进一步揭示了超亲水/超疏水界面协同效应对光生载流子分离与活性物种生成的调控机制，为光催化恶臭治理技术的优化提供了理论依据。

通过扫描电子显微镜（SEM）系统表征了TiO?、CUN（Cu掺杂UiO-66）、OCUN（OPA改性Cu掺杂UiO-66-NH?）及OCUN/T（OCUN与TiO?复合材料）的表面微观结构（图1）。如图1a所示，TiO?纳米颗粒呈现多孔粗糙表面，平均粒径约为50 nm，表明其具有较大的比表面积。图1b揭示了CUN颗粒的八面体形貌，平均粒径为40 nm，显示出高度规整的晶体结构。而图1c显示，经OPA（十八烷基膦酸）化学改性后，OCUN颗粒形成尺寸更大的簇状结构，表面粗糙度显著增强，这归因于OPA长链分子的空间位阻效应。OCUN/T复合材料（图1d）则呈现独特的准球形形貌（直径1-2 μm），其表面由交错的TiO?和OCUN纳米颗粒组装而成，形成树莓状异质结构（图1e）。这种结构源于静电自组装与溶剂蒸发协同作用：Zeta电位测量表明，乙醇分散液中TiO?纳米颗粒带强正电荷（+42.6 mV），而OCUN表面带负电荷（-23.3 mV），电荷互补性驱动两者自发聚集；乙醇蒸发过程中表面能降低，进一步促进紧密异质结构的形成，能量色散X射线光谱（EDX）映射中Ti和Zr元素的均匀分布（图1e插图）证实了这一结论。此外，高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像（图1e）清晰显示了UiO-66与TiO?之间的清晰界面，为复合材料的成功合成提供了直接证据。

表面润湿性分析（图1f）表明，TiO?和CUN均表现出超亲水性（接触角<10°），而OPA改性后的OCUN接触角显著增加至152.12°，表现出超疏水特性。OPA的膦酸基团（-PO(OH)?）通过溶剂辅助扩散进入UiO-66-NH?孔道，与Zr金属簇形成强配位键，同时其十八烷基长链（-C??H??）暴露于材料表面，形成致密的疏水层。然而，OCUN/T复合材料的接触角降低至112.3°，呈现疏水-亲水双域共存特性。这归因于TiO?纳米颗粒与OCUN未改性区域（残留的-NH?或Zr-OH位点）通过氢键或配位键锚定，部分保留了亲水性。此外，通过静态照片（图1f插图）可直观观察到四种材料的润湿性差异：TiO?和CUN表面水滴迅速铺展，OCUN表面水滴呈球形滚动，而OCUN/T表面水滴呈现介于两者之间的接触状态。

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