碳基钙钛矿太阳电池(C-PSC)兼具稳定性和低成本的优势,是一种高性价比的光伏技术。然而,较低的效率是其商业化应用的一大障碍。在制备过程中,钙钛矿薄膜不可避免地会产生缺陷,这些缺陷普遍存在于钙钛矿的表面和体相中,它们充当载流子的复合中心,导致非辐射复合损失,最终降低了电池效率和稳定性。因此,有效的缺陷钝化策略是提高电池性能的关键。
近日,华南农业大学的饶华商&钟新华团队提出了一种“湿膜处理”和“干膜处理”相结合的综合策略,分别钝化CsPbI3 薄膜的表面和体相缺陷。在中间相阶段采用卤化胆碱的湿膜处理,使LD 钙钛矿完*渗透于体相中。这种综合钝化策略可以更有效地抑制非辐射复合。在此基础上,通过调整卤化胆碱来促进载流子提取过程,从而优化器件的能级排列。最终,CsPbI3 C-PSC的效率达到 19.65%,创下了无机C-PSC的新纪录。

碘化胆碱(ChI)处理被证明可以有效钝化CsPbI3薄膜的表面缺陷,在退火后处理(干膜处理)过程中,ChI与CsPbI3通过离子交换反应形成1D ChPbI3,从而构建1D/3D异质结构。然而,由于Ch+的渗透性有限,Ch+很难穿透整个钙钛矿薄膜并在体相中形成LD钙钛矿。因此,传统的干膜处理不足以钝化CsPbI3薄膜中的体相缺陷。鉴于此,作者利用ChI对薄膜的中间相组成的湿膜进行处理,使ChI能够扩散到薄膜深处。由于ChI沿着中间相晶体的晶界渗透湿膜,生成的1D ChPbI3倾向于覆盖CsPbI3晶体。

PL测试结果表明,干膜处理更有利于钝化钙钛矿薄膜的表面缺陷,而湿膜处理由于ChI的高渗透性更有利于钝化钙钛矿薄膜的体缺陷。为此,采用湿膜处理结合干膜处理的综合策略来获得W/D-film,以实现对CsPbI3薄膜表面和体缺陷的更有效的钝化。另外,湿膜处理过程中Ch+渗透到整个钙钛矿薄膜中并得到稳定的ChPbI3,抑制体相中δ相的形成,提高了钙钛矿相的稳定性。基于综合策略下组装的C-PSC获得了18.42%的冠*效率。

进一步的,作者发现,在湿膜处理过程中用ChCl代替ChI,能够将钙钛矿/碳界面从向下变为向上的能带弯曲,优化了能级结构,消除了空穴提取势垒,提高了载流子提取效率。最终获得的CsPbI3 C-PSC的效率达到 19.65%,创下了无机 C-PSC 的新纪录。
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本文中钙钛矿薄膜的TRPL测试使用卓立汉光公司的OmniFluo990完成。OmniFluo990为模块化搭建结构,通过搭配不同的光源、检测器和各类附件,为紫外/可见/近红外发光测试提供综合解决方案,也为光电催化分解水制氢催化剂的研发提供有利工具。

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