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Ultra-stretchable, tough, and crack-resistant polyoxometalates-composited hydrogels for wearable sensors
Ya Liang, Yubin Zhang, Na Li, Xiaojiao Shi, Yuxuan Qiao, Tifeng Jiao*, Zhihui Qin*
第一作者：梁亚
通讯作者：焦体峰、秦志辉
通讯单位：燕山大学
全文链接：https://www.oaepublish.com/articles/ss.2025.116
导读
在可穿戴传感与柔性生物电子应用领域，导电水凝胶因其柔软、贴肤和信号兼容性受到广泛关注。然而，高拉伸性、抗裂性与稳定导电性能之间往往难以兼顾，尤其在复杂形变与长期使用条件下更为突出。本研究通过引入壳寡糖修饰的多金属氧酸盐纳米复合节点，构筑了一种兼具超拉伸、高韧性与缺口不敏感特性的离子导电水凝胶，并成功实现了稳定的可穿戴应变感知与生物电信号采集，为高可靠柔性传感材料的设计提供了新的思路。
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图片摘要
图文导读
导电水凝胶因其柔软贴肤、机械顺应性好以及良好的生物信号兼容性，在可穿戴传感与柔性生物电子领域具有广泛的应用前景。然而，在实际应用中，水凝胶往往需要在大幅拉伸、复杂变形甚至存在缺口的条件下长期稳定工作，这对材料同时具备超高拉伸性、优异抗裂性以及可靠导电性能提出了极高要求。传统水凝胶体系中，提升拉伸性通常依赖于降低交联密度，而提高韧性和抗裂性则往往需要引入刚性结构或增强填料，这种设计思路容易导致材料变脆或导电性能下降。因此，如何在柔软性、韧性、抗裂性与传感稳定性之间实现协同优化，仍是该领域面临的关键挑战。
针对上述问题，本研究从网络结构层级出发，构建了一种兼具力学承载与能量耗散功能的多金属氧酸盐复合水凝胶。研究团队选用硅钨酸(SIW)这一典型多金属氧酸盐作为功能单元，并通过壳寡糖(COS)对其进行修饰，形成稳定的COS@SIW纳米复合体。当COS@SIW被引入聚丙烯酰胺(PAM)网络后，其与聚合物链之间形成多尺度、动态可逆的氢键网络，使纳米复合体在水凝胶中充当“功能性纳米节点”，在外力作用下能够有效分散应力并促进能量耗散，从而显著缓解裂纹尖端的应力集中，赋予材料突出的缺口不敏感特性。与此同时，硅钨酸(SIW)作为典型杂多酸，可在水合环境中提供丰富的可迁移离子载流子，使水凝胶具备稳定的离子导电性。均匀分布的COS@SIW纳米节点不仅增强了网络结构的完整性，也有助于在凝胶内部形成连续的离子传输通道，从而在大变形或局部缺口存在时仍能维持导电路径的连通性与信号输出的稳定性，为可穿戴应变感知与生物电信号采集提供保障。
图1. PAM/COS@SIW水凝胶的制备与表征
在力学性能方面，该多金属氧酸盐复合水凝胶展现出显著优于常规水凝胶体系的综合表现。通过引入COS@SIW纳米复合节点，水凝胶在保持柔性的同时实现了超高拉伸能力和优异韧性。在单轴拉伸测试中，PAM/COS@SIW水凝胶的断裂拉伸应变可达2400%以上，并同时保持较高的拉伸强度与能量耗散能力，突破了高拉伸性与高韧性难以兼顾的传统设计瓶颈。这种力学表现为其在复杂形变条件下的稳定服役奠定了基础。
图2. PAM/COS@SIW水凝胶的力学性能
值得注意的是，该水凝胶在存在预制缺口的情况下仍表现出显著的抗裂能力。当样品在不同形状缺口条件下受到拉伸时，裂纹并未发生明显扩展，材料依然能够承受大幅形变而不断裂，呈现出典型的缺口不敏感特征。这一行为源于COS@SIW纳米节点与聚合物链之间的动态相互作用，可在裂纹尖端有效分散应力并促进能量耗散，从而抑制裂纹的快速扩展，使材料在损伤条件下仍保持结构完整性。
图3. PAM/COS@SIW水凝胶的缺口不敏感性
在电学特性方面，PAM/COS@SIW水凝胶表现出稳定且可调的离子导电性能。多金属氧酸盐硅钨酸为体系提供了丰富的离子载流子，而均匀分布的COS@SIW纳米节点有助于在凝胶内部构建连续的离子传输通道，使水凝胶在大变形或局部损伤条件下仍能维持导电路径的连通性。这种结构优势使其在拉伸、弯曲等复杂形变过程中依然能够保持稳定的电学响应。
图4. PAM/COS@SIW水凝胶的电学特性
基于上述力学与电学特性，该水凝胶被进一步组装为柔性可穿戴传感器，用于监测不同幅度的机械形变。传感器在宽应变范围内展现出连续、稳定且可重复的电阻响应，对大幅拉伸和微小形变均具有良好的识别能力。同时，在多次加载–卸载循环过程中，信号变化保持稳定，表明该传感器具备良好的耐久性和实际应用潜力。进一步地，PAM/COS@SIW水凝胶还被用作贴肤式电极，实现了对人体生理信号的可靠采集。在心电(ECG)和肌电(EMG)测试中，该水凝胶电极能够清晰捕捉典型波形特征，其信号质量与商业Ag/AgCl电极相当。即便在运动或形变条件下，信号依然保持稳定，展示了其作为柔性生物电极在可穿戴健康监测和人机交互领域的应用前景。
图5. PAM/COS@SIW水凝胶作为柔性可穿戴传感器及生物电极的应用
总结与展望
本研究通过引入壳寡糖修饰的多金属氧酸盐纳米结点，成功构筑了一种兼具超高拉伸性、优异韧性与缺口不敏感特性的离子导电水凝胶，实现了力学性能与电学功能的协同提升。该材料在大变形和局部损伤条件下仍能保持稳定的传感与生物电信号采集能力，展示出良好的可穿戴应用潜力。未来工作可进一步从结构轻量化与透气性设计、长期服役稳定性以及信号滞后行为调控等方面展开，以推动该类水凝胶材料在可穿戴健康监测和柔性生物电子领域的实际应用。
通讯作者
焦体峰
燕山大学
焦体峰，燕山大学环境与化学工程学院教授，博士生导师。入选英国皇家化学会会士(Fellow of the Royal Society of Chemistry，FRSC)，中国化学会高级会员，河北省化学会常务理事，河北省“三三三人才工程”第2层次人选，首批河北省青年拔尖人才，河北省高校百名优秀创新人才。研究兴趣集中于胶体界面化学，包括复合超分子组装结构(Langmuir film、LbL、自组装膜、水凝胶/气凝胶、静电纺丝薄膜等)制备与组装机理/性能、功能纳米材料的自组装过程与性能。主持国家自然科学基金、河北省自然科学基金、中央支持地方专项等纵向科研课题，发表Nature Commun., Matter, Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed. 等SCI论文400余篇，ESI高被引论文30余篇，h指数68，wos引用22000余次，出版专著5章/部，教材1部。
秦志辉
燕山大学
秦志辉，燕山大学环境与化学工程学院副教授，博士生导师，Soft Science青年编委。主要研究方向为多功能软物质材料(水凝胶，弹性体，离子凝胶等)的性能调控及柔性器件应用研究。近年来，以第一或通讯作者在Nature Materials，Science Advances，Advanced Materials, Advanced Functional Materials， Macromolecules等期刊上发表学术论文30余篇。
基金支持
该工作得到了中国国家自然科学基金(项目编号：22102139，22372143)，河北省自然科学基金(项目编号：B2025203022，B2025203022)，河北省教育厅科研项目(项目编号：JCZX2026028)的资助
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