文献速递丨ACS Catalysis: Fe单原子掺杂MOFs在可见光下高效选择性光催化氧化CH4

文章摘要

CH4在室温下光催化氧化制备液体产物是一种很有前途的方法。然而，由于CH4的高离解能和液体产物的高反应活性，CH4的选择性氧化是一个很大的挑战。在这里，我们报道了Fe单原子金属-有机框架(Fe@PCN-222)作为一种有效和选择性的光催化剂，在可见光下，在室温下光催化CH4氧化为液态氧化合物(CH3OH和HCHO)。Fe@PCN-222在400 μmol H2O2和2 MPa CH4存在下，2 h内液态氧产率为19.0 μmol，选择性为88.4%，远远超过了裸PCN-222光催化剂。PCN-222中Fe单原子不仅促进光生电子转移，而且促进H2O2活化生成活性·OH，协同作用显著提高了液态氧生成的选择性和活性。

图1。(a) PCN-222的模拟结构和单原子Fe加入PCN-222框架;(b) pcn -222的SEM图像;(c) SEM图像和(d) TEM图像ofFe@PCN-222;(e) STEM及相应元素映射图像ofFe@PCN-222。比例尺:500nm。

图2。(a) pcn -222和Fe@PCN-222的XRD谱图;(b) TCPP配体PCN-222和Fe@PCN-222的红外光谱分析;(c) pcn -222和Fe@PCN-222的N 1s XPS;(d) Fe@PCN-222的Fe 2p XPS。

综上所述，Fe单原子MOF光催化剂Fe@PCN-222可以在室温下，在可见光照射下，利用水中的H2O2实现高效、选择性的光催化将ch4转化为CH3OH和HCHO。研究发现，光催化体系中CH4的压力和H2O2的引入量对液态氧的析出速率和选择性有很大影响。实验结果表明，H2O2辅助光催化CH4的转化是通过自由基参与的反应途径进行的，其中·OH在CH4的转化过程中起主导作用。本工作拓宽了MOF基光催化剂的应用领域，为设计高效的CH4转化光催化材料提供了一定的指导。

DOI:https://doi.org/10.1021/acscatal.3c03535

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