通过红外光催化将CO2和H2O同步转化为碳氢化合物和氧气仍然是一个挑战。本文采用NaBH4/NaOH重整法将羟基配位的Ru单晶精确地固定在金属TiN表面,构建了红外响应型HO-Ru/TiN光催化剂。像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(ac-HAADFSTEM)和x射线吸收光谱(XAS)证实了Ru的原子分布。XAS和密度泛函理论(DFT)计算揭示了HO-RuN5?Ti表面Lewis对位点的形成,该位点通过与HO-Ru/TiN上CO2的C和O原子的双重配位实现了高效的CO2极化/活化。此外,钌离子在TiN表面的植入也大大促进了光诱导电荷的分离和转移。在红外辐照下,HO-Ru/TiN催化剂表现出优异的CO2-to- CO转化活性,并结合H2O氧化释放出O2,在模拟阳光下,CO2的还原速率可进一步提高约3倍。利用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)测定的关键反应中间体和DFT模拟预测,提出了一种可能的CO2还原体系的光氧化还原机理。
图1。(a) XRD谱图,(b) VB-XPS谱图,(c) DOS谱图,(d)计算的能带结构,(e)漫反射光谱和Kubelka?Munk图,(f) TiN的能带结构和氧化还原势图。
Hydroxyl-Bonded Ru on Metallic TiN Surface Catalyzing CO2 Reduction with H2O by Infrared Light Bo Su, Yuehua Kong, Sibo Wang,* Shouwei Zuo, Wei Lin, Yuanxing Fang, Yidong Hou, Guigang Zhang, Huabin Zhang, and Xinchen Wang*
DOI:https://doi.org/10.1021/jacs.3c08311
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北京镁瑞臣科技有限公司(简称)创立于2018年3月,总部位于北京市海淀区百旺弘祥科技产业园,公司集科研仪器研发制造、销售、服务于一体,以光催化行业为经营主线,致力于环境清洁、新能源、新材料、碳中和纵向深入发展和横向拓展并行的高科技企业。具有中关村高新技术企业认证和国家高新技术企业资质,企业信用评级AAA级企业认证,ISO9001质量管理体系质量认证及多项实用新型和发明专利。
公司在光催化实验设备技术研发方面不断攻克技术难题,为光催化降解污染物、光解水制氢制氧或全解水、光催化二氧化碳还原、光催化合成氨(固氮)、光催化降解VOC、甲醛等实验提供运行更稳定、操作更便捷的实验设备整体解决方案。目前业务遍及全国,为淮北师范大学、清华大学、北京化工大学、北京大学、天津大学、上海交通大学、华东理工大学、武汉大学、西安交通大学、南京工业大学、南京林业大学、东北师范大学、福州大学、中科院物理研究所等科研机构提供了周到满意的服务,赢得了良好口碑。
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