《投稿精选》界面金属纳米团簇电荷通道实现创纪录无辅助太阳能水分解

1. 文章信息

标题：  Interfacial Metal Nanocluster Conduits Direct Charge Transfer for Record Unassisted Solar Water Splitting  

中文标题：界面金属纳米团簇电荷通道实现创纪录无辅助太阳能水分解   

DOI：  10.1021/jacs.6c01306  

2. 文章链接

  https://doi.org/10.1021/jacs.6c01306  

3. 期刊信息

期刊名： Journal of the American Chemical Society 

ISSN：  0002-7863   

2025年影响因子： 15.7

分区信息： 中科院一区Top；JCR分区（Q1） 

涉及研究方向： 化学研究的各个领域  

4. 作者信息：第一作者是 宋雨柔，焦玉烨，刘新 。通讯作者为 侯军刚，刘彬   

5. 产品型号：均匀光氙灯光源系统型号：CEL-PE300L-3A

光电催化（PEC）水分解被广泛视为实现太阳能高效转化为化学能的重要途径之一。然而，在实际体系中，多数半导体光电极仍面临缺陷态密集、载流子迁移能力不足以及表面反应动力学迟缓等瓶颈，致使光生电子与空穴在抵达反应界面之前便大量复合，从而制约了太阳能制氢效率的进一步提升。

以往研究通常通过构建金属/半导体界面来促进电荷分离和提取，但在实际器件中，表面态及界面缺陷引发的费米能级钉扎效应会削弱常规肖特基结对金属功函数变化的响应，使其难以达到理想的界面调控效果。因此，如何实现界面能带结构的精准调节与电荷的定向传输，仍然是PEC领域亟待突破的关键问题。针对上述问题，本文提出了一种新的界面工程策略，在助催化剂与半导体之间引入金属纳米团簇作为电荷传输通道，借助不同组分间的功函数差异，重塑界面能带弯曲行为及空间电荷分布。

本工作通过激光诱导原位生长策略在助催化剂和半导体之间插入金属纳米团簇，构建了原子尺度界面电荷通道。该方法不仅适用于BiVO4，还推广到29种不同的Bi基氧化物和氧卤化物半导体，体现出较强的材料普适性。该界面电荷通道的设计能够诱导更有利的能带弯曲，使半导体中的光生电子被传输向半导体导带，而光生空穴则更高效地被助催化剂提取，显著降低电子-空穴复合。

优化后的CoFe/Bi/BiVO4光阳极在1.23 V vs. RHE下的光电流密度达到6.07 mA cm-2；放大到3×3 cm2后，在1.1 V vs. RHE下可输出26 mA的光电流，并稳定运行超600 h。进一步与Pt/TiO2/Ga2O3/Cu2O/CuO光阴极串联后，构建的全氧化物串联PEC器件实现了4.8%的无偏压太阳能制氢转换效率，并能稳定运行70 h。

总结：

本研究通过激光诱导原位生长法，在半导体与助催化剂之间引入Bi金属纳米团簇，实现界面能带重构、电子定向迁移、空穴高效提取以及表面水氧化反应动力学的增强。面积为3×3 cm2的CoFe/Bi/BiVO4光阳极在AM 1.5G模拟太阳光照下，在1.1 V vs. RHE条件下可输出26 mA的光电流，并稳定运行超600小时。将其与Pt/TiO2/Ga2O3/Cu2O/CuO光阴极连接后，所构建的全氧化物半导体串联PEC器件可实现无偏压分解水，并获得4.8%的太阳能制氢转换效率。该研究不仅证明了原子尺度界面结构工程在PEC体系中的关键作用，也为面向高效太阳能转化的界面电荷传输提供新策略。